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本研究的目的是开发一种新型高效负载型金属氧化物催化剂,构建非均相催化臭氧氧化体系,用于解决难降解染料废水处理技术难题。鉴于三维石墨烯(3D GN)具有独特的电子转移特性,多孔三维网状结构、较大的比表面积且易分离回收,是理想的催化剂载体材料。本文以3D GN为载体,采用原位化学还原法制备,通过改变制备条件,制备了以Fe3O4,Mn3O4,CeO2和Co3O4为活性组分的负载型催化剂。采用XRD、SEM、EDS、TEM、FT-IR、热重、比表面积及零电荷点测试等对不同条件下制备的催化剂进行了表征。并以刚果红染料废水为目标降解物,详细考察了不同条件下制备的催化剂的催化活性,确定了催化剂最佳制备条件下。在此基础上,将最佳条件下制备的3D GN负载型催化剂应用于催化臭氧氧化降解刚果红废水,采用单因素实验和响应曲面分析探讨其最佳工艺条件,并初步探究其反应机理。实验结果具体如下:(1)通过表征,本文成功制备出预期的催化剂。金属氧化物负载量、氧化石墨浓度对及超声时间对催化剂表面的形貌和微观结构以及活性组分分散状态和存在形式具有一定影响作用,进而影响了催化剂的催化活性。(2)以Fe3O4为活性组分,在负载量为40%,氧化石墨的浓度2.0 mg/mL,超声时间1.5 h的条件下制备的催化剂具有较高的催化活性。3D GN本身所具有的催化协同作用、对Fe3O4纳米颗粒均匀分布的促进作用、独特多孔网状结构以及与Fe3O4之间存在的化学键作用使得最佳条件下制备Fe3O4/3D GN催化剂具有较高的催化活性和稳定性。(3)以催化剂投加量、臭氧投加量、初始pH、刚果红染料浓度为实验因素,建立了以CODCr去除率为响应值的二次多项式回归模型,各因素的影响大小排序如下:催化剂的投加量>臭氧投加量>刚果红浓度>pH;最佳工艺条件为:催化剂投加量1.81 g/L,臭氧投加量33 mg/min,pH为7.22,刚果红初始浓度749.38mg/L;CODCr去除率的理论预测值为73.9%,通过实验验证其相对误差仅为0.64%,说明该模型可行。(4)在加入叔丁醇捕捉羟基自由基的实验中,非均相体系反应120 min COD去除率下降了42.58%,而单独臭氧体系中仅下降了7%左右,说明该体系以羟基自由基降解机理为主;紫外-可见全波长扫描和GC-MS测试结果表明Fe3O4/3D GN非均相催化臭氧体系产生的·OH攻击苯环与萘环加速了苯环和萘环的开环反应,提高了染料的矿化率。