【摘 要】
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PM2.5和臭氧是我国当前最主要的两种大气污染物,而挥发性有机物(Volatile organic compounds,VOCs)是它们的重要前体物,其排放控制势在必行。吸附技术由于处理时具有操作简便、低成本和高效率等优势而受到广泛重视。该技术的核心是吸附剂。沸石分子筛,由于具有大比表面积、适宜的孔道结构以及不可燃性,是一类极具潜力的VOCs吸附剂。其中,ZSM-5是目前主流的分子筛吸附剂之一。本
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PM2.5和臭氧是我国当前最主要的两种大气污染物,而挥发性有机物(Volatile organic compounds,VOCs)是它们的重要前体物,其排放控制势在必行。吸附技术由于处理时具有操作简便、低成本和高效率等优势而受到广泛重视。该技术的核心是吸附剂。沸石分子筛,由于具有大比表面积、适宜的孔道结构以及不可燃性,是一类极具潜力的VOCs吸附剂。其中,ZSM-5是目前主流的分子筛吸附剂之一。本论文聚焦多级孔ZSM-5沸石分子筛用于VOCs的吸附研究,主要研究内容及结论如下:1.以甲苯为探针分子,通过测定不同有序介孔材料与传统微孔沸石分子筛ZSM-5(Conventional zeolite,CZ)的动态吸附曲线并结合Yoon-Nelson方程模拟,发现ZSM-5丰富的微孔结构为VOCs吸附提供了更多的吸附位点,同时也限制了其吸附速率。2.以F127为模板剂合成了多级孔沸石分子筛(Hierarchical zeolite,HZ)。以甲苯为VOCs探针分子,通过动态吸附测试和吸附模拟等手段对比研究了甲苯在HZ和CZ上的吸附扩散机理。结果表明HZ的疏水性较CZ下降,甲苯在样品上的吸附更加符合Freundlich模型,且其扩散过程受到多个因素的影响。进一步,以正己烷、甲苯和均三甲苯作为探针分子,通过动态吸附测试、程序升温脱附实验和吸附循环测试等实验探究了介孔结构的引入对不同分子大小VOCs吸附扩散过程的影响。结果表明介孔结构的引入促进了VOCs分子在HZ上的扩散,导致大分子VOCs的吸附容量得到提升,小分子VOCs的吸附容量下降,各种VOCs的吸附速率和吸附循环效率均有提升。3.为了改善多级孔沸石分子筛在潮湿环境中对VOCs分子的吸附性能,向Si-Al骨架中引入了Ti元素制备了Ti/ZSM-5。甲苯的动态吸附测试表明,在干燥和潮湿气流中,Ti/ZSM-5的吸附容量分别提升了25%和160%。在干燥气流中,样品的酸性和微孔都影响其甲苯吸附性能;而在潮湿气流中,甲苯吸附性能受到微孔和骨架Ti含量的影响。甲苯程序升温脱附实验的结果表明,介孔结构有利于样品上甲苯的脱附。
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