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近年来,随着我国的经济出现新常态,人们对生活的需求越来越高,由甲醛(HCHO)引起的室内环境污染问题也越来越严重。如何在较低温度下(尤其是室温)有效地去除甲醛污染物,已成为科学研究者们关注的问题,并逐渐成为当前的研究焦点之一。在众多净化甲醛的方法中,催化氧化技术有着巨大的潜在前景,其中负载型纳米Pt催化剂显示了优异的HCHO室温催化活性。 本论文在反应模拟气组成为80 ppmHCHO+N2+21%O2,反应温度为室温25℃(或者298K),质量空速为180000 mL/g·h条件下,首先考察了一系列碱金属Na掺杂的Pt催化剂对HCHO的室温催化燃烧效果。以分析级氧化铝为原料,采用浸渍合成法,在较为温和的条件下制备出了纳米级氧化铝负载型Pt催化剂。进而通过Na等助剂的添加对其进行了修饰。研究重点考察了不同掺杂量的Na对Pt催化剂的晶粒晶型、比表面积及表面性质等理化特性的影响。研究发现,还原后的Na-Pt/Al2O3催化剂的催化性能随着Na的掺杂量的增加而增强。其中,掺杂2%~3%Na的Pt催化剂在RH=5%的反应氛围中,在15h的活性测试中未观察到明显的催化剂失活现象,显示了近100%的甲醛净化效果。 其后,我们通过调变贵金属Pt前躯体类型、助剂Na的前躯体类型、负载量、催化剂载体、负载方法等催化剂的制备方法以及湿度、空速等反应条件,探索了制备条件和反应条件对当前反应的影响。研究发现,提高入口气的湿度,可以显著改善催化剂的催化性能。而增大反应空速则降低了催化剂的净化效果,但是在180000 mL/g·h的空速下,催化剂仍可保持近100%的室温甲醛净化效率。在此基础之上对于Na掺杂的Pt负载型氧化铝催化剂上的甲醛室温催化燃烧反应的机理进行了讨论。催化剂表面的羟基被认为是当前反应中较为重要的影响因素。在催化剂制备方面,使用氯铂酸作为贵金属前躯体的场合下,催化剂中残留的Cl元素被发现对催化活性有明显的阻碍作用。类似地,与氯化钠、硫酸钠等钠盐前躯体相比较,以硝酸钠为前躯体的场合下取得了最优的催化助剂效果。另外,选用常用的德固赛的P25 TiO2作为催化剂载体,初步探讨了催化剂载体在当前反应中的影响。 基于上述研究结果,我们选用商业的德固赛的P25 TiO2、超采TiO2(CC)、γ-Al2O3和自制的AlOOH等不同的催化剂载体,进一步研究了当前反应中的载体效应。由于Cl元素、Na元素、反应气的湿度等都对Pt催化剂的性能产生了较大的影响。为了仔细研判载体效应,实验采用硝酸铂为贵金属前躯体,采用氢气还原法还原催化剂,在干/湿气体中测试了当前反应的载体效果。使用氮气物理吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱分析等分别对载体的结构特性、催化剂的表面氧化状态、表面羟基氧含量以及催化剂的织构特性进行了表征。并在0%的相对湿度下,进行了长期的活性测试,用以调查Pt基催化剂的Pt分散度、Pt氧化态及表面OH基团相对丰度等与活性和耐久性之间的内在关系。研究表明,不同载体制备的催化剂的甲醛氧化活性顺序是:Pt/AlOOH>Pt/Al2O3> Pt/CC>Pt/P25。Pt/AlOOH因其具有最高的表面羟基含量和最大的Pt分散度而表现出最好的活性。而活性最差的Pt/P25则与其最低的表面羟基含量和较低的贵金属分散度有关。进而我们认为,对于贵金属基催化剂上的甲醛室温氧化反应而言,催化剂的表面羟基和Pt分散度是必不可少的,并且两者都起着协同作用,而比表面积不是当前反应的决定性因素。另外,在一个长达150 h的耐久性测试中(RH=5%),Pt/AlOOH显示了优异的甲醛室温净化效率和耐久性。