富砷蜈蚣草固化处理合成材料对水体中砷的吸附及光催化性能研究

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砷超富集植物蜈蚣草(Pteris Vittata L.),目前已成功应用于修复治理高浓度砷污染土壤。该修复技术已经在国内外砷污染区域得到大面积推广,由此产生的大量富砷蜈蚣草需进行后处理,才能避免“二次污染”。因此,如何对富砷蜈蚣草进行“三化”处理,是受污染土壤植物修复技术研究中的重要问题。本论文的工作针对富砷蜈蚣草如何固化处理并使用固化处理合成的材料去除水体中的砷来开展,采用了以下三种方法:(1)以水热炭化法实现对富砷蜈蚣草固化处理合成钛铁矿/蜈蚣草水热材料(Fe3O4/NH4Cl/C),制备时改变前驱液p H以及前驱液的种类。在p H为7,以钛铁矿液为前驱液固化处理蜈蚣草时,浸提砷占蜈蚣草总砷的0.8%,无挥发砷,38.4%的砷固化在无定形碳为基质的Fe3O4与NH4Cl材料中,且其浸出砷仅0.03%。所得材料用于紫外光催化氧化1ppm As(III),去除率为95.1%,相比于纯钛铁矿水热材料(Fe3O4/NH4Cl)92.6%的去除率,除砷效果良好。(2)用超临界干燥法对富砷蜈蚣草进行固化处理合成TiO2气凝胶材料(P.vittata-TiO2),制备时改变蜈蚣草消解液的加入量。当加入1m L消解液时,无浸提砷,挥发砷较低,占蜈蚣草中总砷的3.7%,96.5%的砷固化在TiO2气凝胶中,相比于加入0.1m L消解液时,二者固化效果相当,且其浸出砷仅0.02%。该材料用于紫外光催化氧化10ppm As(III),去除率为80.1%,相比于纯TiO2气凝胶52.9%的去除率,除砷效果显著提高。(3)以生物模板法对富砷蜈蚣草固化处理合成Al2O3材料(P.vittata/Al2O3),制备时改变前驱液的种类。以Al2(SO4)3为前驱液固化处理蜈蚣草时,浸提砷占蜈蚣草总砷的1.6%,挥发砷占13.5%,84.8%的砷固化在Al2O3中,与蜈蚣草生物模板TiO2(83.4%)的固化能力相当,且其浸出砷仅0.01%。蜈蚣草模板合成Al2O3材料对1ppm As(III)吸附率仅12.7%,而对1ppm As(Ⅴ)的吸附率为92.8%,Langmuir模型得As(V)最大吸附容量qmax为10.18mg/g,与Lagergren拟二阶动力学模型相契合(R~2=0.99379),吸附速率常数为0.0375 g/(mg·min),有良好的吸附As(Ⅴ)能力。富砷蜈蚣草进行固化处理合成得到了多种材料,在最佳条件下,各材料中砷含量高低:蜈蚣草-TiO2气凝胶>蜈蚣草生物模板TiO2>蜈蚣草生物模板Al2O3,Fe3O4/NH4Cl/C材料还需进一步分析。此外,紫外光催化氧化1ppm As(III)时蜈蚣草-TiO2气凝胶效果最佳(97.3%),吸附As(III)时Fe3O4/NH4Cl/C材料效果最佳(86.6%)。故而以超临界干燥法对富砷蜈蚣草固化处理合成TiO2气凝胶材料时,固化以及去除水体中的砷效果均较好,为最优方法。
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