含巢式碳硼烷磷光铱配合物的分子设计、合成及光物理性能研究

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磷光铱配合物由于具有优异的光物理性能被广泛的使用到各种光功能应用领域,尽管如此,由于缺乏特殊、有效的官能基团以及新颖的配位模式,目前还存在配合物结构类型单一,发光性能欠佳等问题,本论文将巢式碳硼烷基团设计成各种新型的有机配体,并将其应用到具有各种配位模式的磷光铱配合物体系中,从而合成了一系列含巢式碳硼烷单元的新型磷光单核和异核铱配合物,并对其进行结构,激发态和光物理性质的研究。本论文具体研究内容主要分为以下三部分:1.基于含巢式碳硼烷负二价配体中性磷光铱配合物的合成、结构及性能研究本章设计并合成了四个含巢式碳硼烷负二价配体的新型中性磷光铱配合物,其中负一价配体为2-苯基吡啶,零价配体为4,4-二叔丁基-2,2-联吡啶。然后通过核磁、高分辨质谱以及X射线单晶衍射等手段对其结构进行表征和确认,通过紫外吸收光谱、磷光发射光谱、磷光寿命以及电化学测试来研究这类配合物的光物理性质。研究结果表明,除了巢式碳硼烷作为骨架配位的铱配合物不发光外,其余配合物均表现为有效的橙光发射,最终DFT量化计算表明这些配合物的三线态激发态特征(T1)主要来源于含巢式碳硼烷负二价配体到零价配体的电荷转移跃迁(LLCT)。2.基于含巢式碳硼烷负一价配体红色中性磷光铱配合物的合成、结构及性能研究本章设计并合成了四个含巢式碳硼烷磷硫负一价配体的新型中性磷光铱配合物,其中负二价配体为联苯,零价配体为联吡啶或邻菲罗啉,然后通过核磁、质谱以及X射线单晶衍射等手段对其结构进行表征和确认,通过紫外吸收光谱、磷光发射光谱、磷光寿命以及电化学测试来研究这类配合物的光物理性质。研究结果表明,这四个配合物当中存在两组同分异构体,并且均表现为红光发射,量化计算结果显示,这些配合物的三线态激发态特征(T1)主要来源于负二价配体到零价配体的电荷转移跃迁(LLCT),部分来源于金属铱到零价配体和负一价配体的电荷转移(MLCT)跃迁。3.基于含巢式碳硼烷双磷配体的红色双核铱铜配合物的合成、结构及性能研究本章设计并合成了一个含巢式碳硼烷双磷配体的新型中性双核铱铜配合物,同时还合成了一个含苯基双磷配体的新型阳离子型双核铱铜配合物与之进行光物理性能对比,然后通过核磁、质谱以及X射线单晶衍射等手段对其结构进行表征和确认,通过紫外吸收光谱、磷光发射光谱和磷光寿命来研究这类配合物的光物理性质。研究结果表明,含巢式碳硼烷双磷配体的中性双核铱铜配合物显示出明显的深红光发射,最后的量化计算结果显示,该配合物的T1激发态特征主要来源于金属铜中心到桥联配体的的电荷转移(MLCT)跃迁,部分来源于巢式碳硼烷双磷配体到桥联配体的电荷转移(LLCT)跃迁以及巢式碳硼烷双磷配体到金属铱的(LMCT)跃迁。
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