二维钙钛矿(AMP)PbI4的Rashba效应研究

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当材料不具备中心反演对称性且存在较强的自旋轨道耦合时,材料原本自旋简并的电子能带劈裂成两个自旋极化的能带,产生Rashba效应。这类Rashba材料不仅广泛应用于自旋电子器件,在圆偏振探测、谷电子器件领域也有着重要意义。二维钙钛矿因其简单的合成过程和优异的光电性能,近年引起了人们的广泛关注。但当前对于二维有机无机钙钛矿Rashba效应的实验研究还不够全面,阻碍了其应用。本文主要系统研究了二维Dion-Jacobson钙钛矿的Rashba效应,主要内容如下:首先,本文利用水相法成功合成二维钙钛矿(AMP)PbI4并对其进行了结构和光谱表征。结构表征验证了该晶体良好的结晶性和合成正确性。光谱表征表明该钙钛矿存在双峰发射现象。随后,通过变温光致发光(PL)光谱和圆偏振光致电流,证明了(AMP)PbI4存在Rashba效应,PL光谱中的低能峰是由激子通过Rashba间接带隙复合导致的。接着通过变温圆偏振PL光谱和变温低频拉曼光谱进一步证明了,(AMP)PbI4中存在一种与温度相关的热辅助Rashba劈裂,这种热辅助Rashba劈裂是热能引起钙钛矿中八面体扭曲使晶体结构反演不对称性加剧导致的。通过样品高能峰和低能峰的能量差,可以计算出(AMP)PbI4钙钛矿的Rashba系数为2.4 e V·(?),Rashba劈裂能为90 me V。室温下能通过荧光光谱直接识别Rashba间接带隙发射峰并研究Rashba效应对材料光物理特性的影响具有重要意义。本文利用空间限域水相法合成了(AMP)PbI4微米片,生长出的小尺度微米片可以实现回音壁微腔的功能,(AMP)PbI4发射的荧光在小尺寸微米片微腔内共振产生高效的光子循环现象,从而增强了Rashba间接带隙的激子发射。在室温下,PL光谱上也可以明显观测到间接带隙的激子发射峰。此外还发现光子循环效应大大延长了(AMP)PbI4钙钛矿中激子的传输长度。综上,本论文系统研究了二维钙钛矿(AMP)PbI4的合成和Rashba效应,并通过合成小尺度(AMP)PbI4微米片实现Rashba间接带隙的激子发射增强,延长激子的传输长度。本文研究工作对于(AMP)PbI4钙钛矿应用于自旋和光电器件领域具有重要意义。
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