单分子磁体因其磁性双稳态和慢弛豫现象而在超高密度信息存储材料和自旋电子器件等领域具有广阔的应用前景，受到了各国学者的广泛关注。本学位论文紧紧围绕稀土单分子磁体多弛豫机制以及弛豫过程的调控，对合成的17个稀土配合物进行了深入、系统的结构和磁性研究。具体内容分为以下六个方面:　　1.针对本课题组曾报道的一例表现出叠加双弛豫过程的不对称Dy2单分子磁体，通过配体修饰对Dy1位点的局部配体场进行了微调，得到了一例与原化合物结构相似，但具有两个完全分开弛豫过程的Dy2单分子磁体。通过实验测试和理论计算对二者的结构及动态磁学行为进行详细的对比分析，发现高温慢弛豫相来源于Dy2中心，低温快弛豫相则对应于Dy1中心，从而揭示了复杂多核体系中各金属中心与多弛豫过程之间的一一对应关系。　　2.利用酰腙配体H3Lo与硝酸镝在不同条件下反应合成了三例结构类似的中心对称的Dy2化合物。因DyⅢ离子末端的溶剂分子不同（分别为CH3CN，DMF和2DMF），三个化合物表现出不同的单分子磁体性质。特别是Dy2-2DMF中配位溶剂分子对结构的微调使得该化合物在低温下的量子隧穿被有效抑制。进一步的理论研究证实Dy2-2DMF分子中单离子各向异性与强的铁磁交换相互作用结合有效地抑制了体系的隧穿弛豫过程。　　3.运用不同的金属镝盐与多齿酰腙配体H3Lqp进行自组装得到四个同构的Dy3三角形环形螺旋化合物。其中Dy3位点末端分别由H2O，Cl-，NO3-和ClO4-配位。交流磁化率测试表明前两个化合物表现出了零场多弛豫过程，而后两个化合物零场下仅表现出频率依赖的慢磁弛豫行为，说明Dy3离子的末端小配体的尺寸对动态磁学行为有着直接而重要的影响。　　4.以已合成的稳定性极好的螺旋Dy3单分子磁体为构筑基元，通过调节体系的pH值得到了一例结构新颖的Dy8簇合物，虚部交流信号表明此化合物具有典型的单分子磁体行为。该构筑模块方法成功地保留了构筑基元Dy3化合物的单分子磁体性质，得到了罕见的零场多核（大于七核）稀土单分子磁体。　　5.利用8-羟基喹啉醛缩水杨酰肼配体与不同的镝盐进行自组装，得到了五个具有不同拓扑结构:从单核、双核、格子状四核到线性一维链状的化合物。该系列化合物的合成主要得益于配体的酚羟基在不同的反应条件下灵活多变的配位模式。动态磁学行为研究表明单核化合物呈现场致慢磁弛豫现象。值得注意的是，中心对称的两个双核化合物11和12结构相似，却因DyⅢ离子的配位构型不同而表现出迥然不同的静态以及动态磁学行为:化合物11具有分子内反铁磁耦合作用，没有交流信号;而化合物12为铁磁耦合，表现零场单分子磁体行为。　　6.利用配位模式多样化的吡嗪-2-羧酸配体得到了结构新颖的系列纳米三角形环状化合物{LnⅢ24ZnⅡ6}(Ln=Gd、Tb和Dy)，是目前核数最多的Ln/Zn簇合物。磁性研究结果表明:[Gd4]2立方烷单元内自旋载体之间弱的反铁磁相互作用使得Gd化合物表现出显著的低温磁热效应;Dy化合物则表现出零场慢磁弛豫行为。此外，室温固态荧光光谱显示Tb和Dy化合物在可见光区显示了较强的特征发射峰。