【摘 要】
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通过电解水制备氢气来缓解能源与环境方面的压力是一种具有较好前景的方式。开发高活性、高稳定性且价格低廉的水分解催化剂是实现大规模生产高纯度氢气的关键。采用合理的设计从宏观形貌、组成到微观电子结构对过渡金属纳米材料进行调控实现性能的改善已经初见成效。本论文从具有良好导电性的Ni_3S_2出发,利用多种策略在三维(3D)导电泡沫镍基底(Ni foam,NF)上生长出不同组成和结构的Ni_3S_2基等级结
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通过电解水制备氢气来缓解能源与环境方面的压力是一种具有较好前景的方式。开发高活性、高稳定性且价格低廉的水分解催化剂是实现大规模生产高纯度氢气的关键。采用合理的设计从宏观形貌、组成到微观电子结构对过渡金属纳米材料进行调控实现性能的改善已经初见成效。本论文从具有良好导电性的Ni3S2出发,利用多种策略在三维（3D）导电泡沫镍基底（Ni foam,NF）上生长出不同组成和结构的Ni3S2基等级结构纳米阵列,并研究了他们的电催化析氢反应（HER）或析氧反应（OER）的性能,具体研究内容如下:1.采用两步水热法实现在泡沫镍上生长Mo掺杂的NiSx中空阵列（Mo/NiSx-NF）。通过循环伏安扫描实现电化学原位氧化得到Ni3S2@NiOOH-NF中空阵列。该材料在电化学测试中表现出良好的析氧反应活性和稳定性,其活性主要来源于组成和结构两方面的贡献:泡沫镍和硫化镍的存在使材料具有良好的导电性,电子能够迅速转移至催化位点参与反应;开放的Ni3S2@NiOOH阵列结构拥有巨大的表面积,增加了活性位点数目和电极-电解液的接触几率,提高了催化反应的速率。2.以Mo/NiSx-NF为前驱物,经煅烧还原获得寡层MoS2包覆高结晶度Ni3S2的Ni3S2@MoS2核壳等级结构。该结构中Ni3S2@MoS2异质界面的形成促进了析氢反应中水分子裂解产生吸附氢原子的过程,提高了析氢反应的速率,等级结构在三维基底上的直接生长赋予材料良好的结构稳定性和表面浸润性。本征催化活性的改善与等级结构的存在是协同催化高效析氢反应的重要原因。
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