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本论文由综述和研究报告两部分组成。第一部分为综述,对化学发光(Chemiluminescence,CL)分析法中基于分析物增敏氧化剂氧化鲁米诺化学发光体系的分析应用进行了评述;第二部分为研究报告,主要对分析物的现场电化学转换及其化学发光分析应用进行了研究。 化学发光分析方法具有灵敏度高,分析速度快,线形范围宽,仪器设备简单便宜,易于实现自动化等优点,已被成功地应用于生命科学,材料科学,临床医学及环境检测等领域。其中,鲁米诺化学发光体系因鲁米诺具有较高发光量子产率、试剂稳定、电化学发光反应激发电位低和对溶液中溶解氧等杂质成分的“容忍”程度强等优点受到广泛关注。正是上述这些特点促使着鲁米诺化学发光体系的相关研究至今经久不衰、持续发展。大部分化学发光反应是氧化还原反应,其中基于分析物增敏鲁米诺化学发光体系的研究工作深受人们的关注,其研究思想和方法侧重于分析物的化学转换过程,尤其是氧化转换过程,利用生成具有化学发光活性中间体实现化学转换与化学发光检测的有机结合,极大地提高了方法的灵敏度。 广义的化学发光也包括电致化学发光(Electrogenerated Chemiluminescence)。电致化学发光是直接利用电化学反应形成激发态发光体而发光或通过电解产物之间、电解产物与体系中某组分之间进行化学反应产生光辐射而实现分析物测定的发光分析技术,是电化学与化学发光分析相结合的产物。就电致化学发光方法的本质而言,它是化学发光分析方法的衍生方法,是以电极这一特殊的固体氧化还原剂代替了化学发光反应中的氧化剂或还原剂而实现化学发光分析的发光分析方法。它不但具有化学发光分析法的许多优点,还具有其自身优于化学发光的一些特点,如可控性强、发光区域确定以及许多化学发光反应活性高但不稳定的物质能现场生成等。这样不仅拓宽了化学发光的应用范围,也一定程度地提高了化学发光分析法的选择性。 本论文的研究工作致力于从现场电化学还原转换角度去考虑提高鲁米诺化学发光分析方法的分析特性(如灵敏度和选择性),提出通过分析物的现场电化学转换为手段,并结合原位化学发光检测,以实现这一构想。与电化学氧化转换相比,一方面由于鲁米诺自身背景信号的降低使得该方法具有更高的灵敏度,另一方面由于多数物质不能和鲁米诺在还原条件下发光,所以该体系在测定条件上所受到