【摘 要】
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随着人们环保意识的增强和能源消耗的加剧,可再生能源的开发引起了人们广泛的关注。太阳能是一种辐射能,不带任何化学物质,是最洁净,最可靠的能源,所以把太阳能转化为便于利用的能源形式成为了科学研究的热点。氢能被认为是化石能源的替代物,在众多的产氢方法中,光催化分解水产氢被认为是最有前途的太阳能利用途径之一。1972年,Fujishima和Honda报道了在TiO_2半导体上进行的水分解反应。从那时起,国
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随着人们环保意识的增强和能源消耗的加剧,可再生能源的开发引起了人们广泛的关注。太阳能是一种辐射能,不带任何化学物质,是最洁净,最可靠的能源,所以把太阳能转化为便于利用的能源形式成为了科学研究的热点。氢能被认为是化石能源的替代物,在众多的产氢方法中,光催化分解水产氢被认为是最有前途的太阳能利用途径之一。1972年,Fujishima和Honda报道了在TiO2半导体上进行的水分解反应。从那时起,国内外引起了光催化的热潮。然而,以TiO2为代表的传统光催化剂禁带宽度大,可见光利用率低。所以,开发窄带隙光催化剂提高催化剂对可见光的响应是未来光催化工作的重点。在过去50年的研究中,已经发展了多种水解制氢的光催化体系。尽管有了很大的进展,但是仍然存在一些挑战性的问题,如量子效率低、稳定性差以及材料昂贵等。ZnCdS作为一种新型的光催化剂,是ZnS和CdS的化合物。ZnS和CdS的组合,解决了CdS光腐蚀问题的同时,也可以通过调节Zn和Cd的比例调节禁带宽度,成功解决了ZnS和CdS作为光催化剂发展的主要问题。但是,光生电子-空穴的复合,量子产率低等缺点限制了它的应用。在本工作中,以ZnCdS为研究对象,通过加入助催化剂,调整形貌等方法,提高光生电荷的分离效率和对可见光的利用,探索最佳实验方法和条件提高ZnCdS的光催化性能。主要研究内容如下:第一部分:首先通过传统的St?ber法制备球形SiO2,然后以EDTA为络合剂,乙酸锌乙酸钴和硫代乙酰胺为原料,合成ZnCdS包裹在硅球上。最后用APTES处理被ZnCdS包裹的硅球使其带正电荷,通过超分子自组装的方法,使带负电的Pt胶体和带正电的ZnCdS包裹的硅球紧紧地结合在一起,制备出高效SiO2/ZnCdS/Pt光催化剂。在这个过程中,带负电的金属Pt胶体是通过硼氢化钠还原氯铂酸得到的。实验证明,和纯ZnCdS相比,SiO2/ZnCdS/Pt不仅提高了可见光利用率,还促进了电荷的分离和转移,从而提高了其在可见光下的产氢活性。第二部分:使用EDTA作为络合剂将ZnCdS包裹在SiO2上,然后通过光沉积的方法将NiS沉积在SiO2/ZnCdS上,得到了成本低廉,可见光活性高的SiO2/ZnCdS/NiS光催化剂。和纯ZnCdS相比,SiO2/ZnCdS/NiS而且有利于电子的富集,抑制光生电子-空穴复合,从而提高光催化效率。
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