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高次谐波是产生极短孤立阿秒脉冲、相干软X射线的重要手段,在近二十年来持续成为众多学者关注的热点。而其中,研究的重点集中在拓宽高次谐波谱超连续谱段和提高谐波发射效率,获得高强度极窄阿秒脉冲,以及利用分子高次谐波发射来探测分子结构、电子运动等。本文中,不仅通过改善原子高次谐波谱谱宽和强度达到阿秒脉冲的优化,而且理论分析比较研究了对称分子离子和不对称分子离子高次谐波发射过程中的特点。本文的主要研究内容如下:(1)拓宽高次谐波谱的谱宽。理论上提出合成场方案,即叠加一个低频电场在双色激光场上,结果表明,此方案能有效的拓宽高次谐波谱的平台区域,得到极窄孤立的阿秒脉冲。此外,通过对经典的回碰动能分布以及时间频率分布的结合分析,合理解释了高次谐波谱被拓宽的物理机制。(2)提高高次谐波谱的强度。研究发现,使用叠加态为初始态能提高高次谐波强度,但是可能会使得高次谐波发射过程中出现二次回碰现象,最终导致平台区域强度不能被整体提高,没有很好的达到谐波谱优化的目的。之后通过研究二次回碰现象的激光参数效应,发现消除二次回碰现象的关键因素是相对相位,并找到了激光最优条件。(3)分子高次谐波产生过程中同位素效应的理论研究。在调节激光参数,得到多个相同激光条件下H2+和HD+的高次谐波谱后,通过比较研究发现,在低振动态下,异核结构的HD+能产生强度更大的高次谐波谱,而同核结构的H2+的高次谐波谱中更容易出现干涉结构。之后,随着振动态的增加,H2+的谐波谱强度被增大而且伴随着谱中干涉结构的逐渐消失,但是,HD+谐波谱中出现相反的现象,高次谐波谱中逐渐出现干涉结构,而谐波强度维持不变。(4)理论研究不对称分子高次谐波产生过程中的多通道回碰现象以及操控通道的方法。首先,通过分析合理解释了不对称分子高次谐波发射过程出现多通道回碰现象的原因,之后提出添加一个控制脉冲的方案以期达到控制量子通道的目的。通过研究发现,通道强度周期变化是由波包密度分布的周期性变化引起的,另外,当激光场对称性被破坏时,由于不对称分子内部不同核的势阱深度不同,使得不同核周围的势在相同激光场中缀饰的程度不同,电离几率不同,所以关于不同核的回碰通道强度有所不同,最终通过激光参数的调节做到了对量子通道的操控。