具有荧光特性的硅点合成及其在生物分子检测中的应用

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硅点即是硅量子点(Silicon quantum dot),常称为硅点(Si dot),属于量子点的一种。硅量子点具备很多优良的特性,如制备荧光硅量子点来源广、制备成本低、毒性低、荧光高、稳定性高以及生物相容性良好,能够实现对生物分子高灵敏、实时、无损的检测,因此,硅量子点在检测领域引起了广发的研究和关注。本文通过水相合成荧光硅量子点,在量子点表面修饰不同的官能团赋予硅量子点不同的检测性能,构建了荧光生物传感器平台,且成功实现了对葡萄糖、过氧化氢以及多巴胺的灵敏检测。本文主要工作如下:1.“全包”硅纳米颗粒用于血糖的灵敏检测在这项研究中,一种新型的修饰有作为葡萄糖识别单元的硼酸基团和具备“抗污”能力的PEG成分的“全包”硅纳米粒子被成功合成,可用于血清中葡萄糖的灵敏检测。添加的葡萄糖将导致“全包”硅纳米荧光探针发生明显的荧光猝灭。该方法在0.4至10μM的线性范围内实现了对葡萄糖的灵敏检测性能,检测极限为0.27μM。此外,通过检测血清中的血糖证明该方法可用于可靠的血糖临床分析。2.基于金属配位的荧光硅纳米颗粒用于过氧化氢双模态检测本文通过一锅法水热合成铜掺杂的荧光硅量子点,在365 nm紫外光激发下具有最大荧光。合成的Cu-Si dots荧光强度高且具有类HRP活性,在过氧化氢和TMB存在时能够催化过氧化氢产生羟基自由基氧化TMB。氧化态的TMB能够吸收365 nm的激发光从而导致硅量子点荧光强度降低,同时通过荧光共振能量转移(FRET)效应吸收量子点产生的发射光。本文中我们实现了对H2O2的双模态灵敏检测,该传感方法通过比色和荧光法对过氧化氢的线性响应范围分别为1-250μM和0.1-20μM,检测限分别为0.27μM和0.068μM。3.荧光硅纳米结合亚铁离子用于多巴胺的灵敏检测在该研究中,水相合成硅量子点并表征了其形貌和荧光特性。首次发现合成的硅量子点能与亚铁离子配位,通过调节p H后,硅量子点与亚铁离子络合物能与多巴胺进一步配位形成血红色的复合物,在480 nm附近具有较高的吸光度,通过FRET效应引起硅量子点的荧光强度的线性淬灭。基于上述原理,实现了浓度为0.1-10μM的多巴胺的灵敏检测,检测限低至0.048μM。总之,上述传感方法基于荧光硅量子点设计,通过不同的合成方法或者修饰手段赋予硅量子点不同的检测性能,成功实现了对葡萄糖、过氧化氢以及多巴胺的灵敏检测。
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