【摘 要】
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氢动力运载机械因其零排放的优点,有效的解决碳排放的问题。生物质制氢技术是为氢动力运载机械提供燃料的方法,其中的生物质气化技术是一种可以将生物质能转化为可燃气的技术,但是在过程中会产生焦油。焦油的产生会制约生物质气化系统的气化效率,还会使气化系统中的管道发生堵塞,甚至会腐蚀气化系统的设备,因此需要找到去除生物质焦油的方法。本文采用聚多巴胺为载体,Fe为负载金属,制备了一种纳米金属碳基催化剂。利用甲苯
【基金项目】
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国家自然科学基金青年项目:碳基多孔介质限域孔道内耦合气固催化的微观渗流机理研究(12202390); 国家自然科学基金面上项目:脉动激励下纳米流体的复杂渗流机理研究(11972324); 浙江省自然科学基金:生物炭-钙铝石/氧化铁焦油重整催化剂的可控制备(LQ21E060002);
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氢动力运载机械因其零排放的优点,有效的解决碳排放的问题。生物质制氢技术是为氢动力运载机械提供燃料的方法,其中的生物质气化技术是一种可以将生物质能转化为可燃气的技术,但是在过程中会产生焦油。焦油的产生会制约生物质气化系统的气化效率,还会使气化系统中的管道发生堵塞,甚至会腐蚀气化系统的设备,因此需要找到去除生物质焦油的方法。本文采用聚多巴胺为载体,Fe为负载金属,制备了一种纳米金属碳基催化剂。利用甲苯作为焦油模型化物,在固定床反应装置上进行了纳米金属碳基催化剂的甲苯催化裂解性能测试,并对催化剂的催化机理进行了研究。首先,文本考察了制备催化剂时的活化温度、活化水蒸气浓度和金属负载浸渍液中的Fe浓度对聚多巴胺炭物理化学特性的影响。BET的表征结果显示,聚多巴胺炭经过水蒸气活化后,比表面积和孔体积明显增大,在活化温度800°C、活化水蒸气浓度10%时达到最大值,比表面积和孔体积分别为735.17m~2/g-1和0.319 cm~3/g-1。XRD和XPS表征结果表明,负载在聚多巴胺炭载体表面的金属主要以Fe2O3形式存在。SEM、TEM、氢气脉冲吸附等表征结果显示,催化剂表面的Fe颗粒的平均粒径为30.5 nm,并且这些纳米Fe颗粒均匀地分散在聚多巴胺炭载体上。其次,本文研究了不同Fe负载量对催化剂结构和催化剂对甲苯催化裂解性能的影响,并且分析了催化剂对甲苯的催化裂解机理。甲苯脱除实验结果表明,随着Fe负载浓度的升高,甲苯脱除效率先增大后减小,在Fe负载浓度为5%时表现出最大脱除效率。随后对甲苯脱除实验收集的尾气进行气相色谱分析,发现载铁聚多巴胺炭对甲苯催化转化产生的气体具有较高的氢气选择性,氢气选择性在90%左右。甲苯脱除实验前后催化剂的FTIR表征结果显示,催化剂对甲苯的催化作用是氢键作用、n-π相互作用、π-π相互作用和金属颗粒与碳载体之间的协同作用。最后,本文通过专业软件对载铁聚多巴胺炭催化剂和焦油模型化合物进行建模并且进行吸附计算。探讨不同Fe2O3含量对催化剂的物理化学性质和对焦油模型化合物的吸附量的影响。结果发现适量的添加Fe2O3可以提高催化剂吸附焦油模型化合物的能力,过高过低地改变Fe2O3的含量不能使催化剂达到最佳吸附能力,验证了实验部分Fe2O3含量对催化剂催化性能的影响。
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