过渡金属、氮共掺杂多孔碳材料的制备及其电催化性能研究

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锌-空气电池具有环保无污染、能量密度高、资源丰富等优点,备受研究人员青睐。然而,在实际应用中,锌-空气电池的发展被两大问题所遏制。一方面,放电过程中阴极上的氧还原反应(ORR)和充电过程中阳极上的析氧反应(OE R)都具有缓慢的反应动力学。另一方面,ORR、OER反应势垒高。为解决这两大问题,目前商业上使用了价格昂贵且稳定性差的贵金属基催化剂。为寻找贵金属基催化剂的可替代材料,本文研究中对碳材料进行了组分优化以及形貌调控,以达到“加快反应动力学速度”、“降低反应势垒”和“削减催化剂成本”的目的。具体研究内容如下:(1)Fe、Co改性的N掺杂碳材料用作双功能电催化剂的性能研究。本研究工作使用一锅法并基于软模板法,成功制备出一种碳纳米片堆积的三维蜂巢状催化剂3D Fe Co/N-C,这种三维多孔碳网络结构赋予催化剂优异的电解液渗透性、较大的比表面积以及优异的电导率。经性能测试,3D Fe Co/N-C在碱性OE R过程中的过电势仅为0.3 V(电流密度为10 m A cm-2),且ORR反应中的半波电位为0.81 V。另外,本实验将催化剂3D Fe Co/N-C组装进锌-空气电池,对其进行了稳定性循环测试和功率密度测试,测试结果表明该催化剂具有良好的稳定性。(2)分级多孔碳催化剂的性能研究。在上一章使用单一模板对碳材料进行形貌调控的研究基础上,本工作向碳材料中引入三种模板,用于构造更加丰富、分级的孔洞结构。该研究要点是将拥有不同粒径的可溶性盐(氯化钠、碳酸钠、硅酸钠)溶于前驱体溶液中,最终制备出同时具有大孔(≥50 nm)、介孔(2-50 nm)、以及微孔(≤2 nm)的多孔碳材料3D Co/N-C-BMS。不同级别的孔洞形成缺陷,不仅能增加活性位点的活性、密度,更显著提升了材料的比表面积。电化学测试结果表明,3D Co/N-C-BMS的催化性能和稳定性俱佳,具有很好的实用价值。
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