太阳能甲烷重整的高温实验研究

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太阳能是储量最为丰富、分布最为广泛的可再生能源,使用太阳能逐步取代化石能源是解决常规的化石能源带来的环境污染、温室气体排放等问题的重要途径。常规的太阳能直接利用受到能量密度低、时空分布不稳定不连续等挑战。太阳能热化学可以实现太阳能全光谱利用,并且太阳能热化学燃料产物具备高能量密度并且便于运输,是最有前景的太阳能热利用方式。利用太阳能作为热源驱动甲烷重整,将太阳能与常规化石能源结合,可以将太阳能储存在燃料中,对化石能源进行“升级”,实现太阳能的高效利用和常规化石能源的清洁利用。
  本学位论文开展了太阳能甲烷重整的催化剂实验研究,使用溶胶凝胶法制备了具有高比表面积的钙钛矿催化剂La1.6Sr0.4BxB2-xO6,提升太阳能甲烷湿重整反应的动力学性能。开展了电炉实验研究,探讨了钙钛矿B位元素种类和B位元素比例对甲烷湿重整的催化性能影响,并且基于催化剂电炉实验结果,开展了基于钙钛矿催化剂的2kW太阳能甲烷重整系统的性能分析。实验结果表明,在标准工况下La1.6Sr0.4Fe0.6Ni1.4O6钙钛矿催化剂催化性能最优,在750℃条件下甲烷转化率超过98%,比传统的甲烷重整温度降低约100℃。钙钛矿催化剂具备良好的稳定性,在标准工况的耐久性测试中可以保持高于90%甲烷转化率超过42h。
  本学位论文基于蒙特卡洛光线追踪方法对太阳能高温反应器进行优化设计,设计的半球形腔体对比常规的圆柱形腔体具有更均匀的光照分布,光照不均匀度降低了15.6%。本研究搭建了高温反应器实验平台,并且基于高温反应器开展了升温测试和太阳能烧结实验研究,并且结合实验和基于COMSOL有限元方法的数值仿真探究了高温反应器的温度特性。高温反应器具备良好的隔热性能、快速升温、温度分布均匀的特性。太阳能烧结实验证明了使用聚光太阳能进行La0.9Ca0.1FeO3膜烧结的可行性和高温反应器的可靠性,为基于2kW太阳能热化学反应器的甲烷重整实验研究提供了实验基础和实验经验。
  本学位论文搭建了基于太阳能模拟器和高温反应器的室内2kW太阳能甲烷重整实验平台,开发了太阳能甲烷重整测量系统和控制系统,制备了基于氧化铝泡沫陶瓷和氧化锆泡沫陶瓷的镍基催化剂,并开展太阳能甲烷干、湿重整实验研究。实验探究了流量、温度等因素对于太阳能甲烷重整的甲烷转化率、太阳能-化学能效率、产物产率、产物选择性的影响。实验最高获得了38.1%(无热回收)和55.9%(50%热回收)的太阳能-化学能效率。不同的甲烷重整条件可以获得不同产物H2/CO的比例,可以用于不同的化工用途,具有重要的工业生产意义。辐射热损失为太阳能甲烷重整反应系统中最大的能量损失项,开发高效催化剂降低太阳能甲烷重整温度具有重要意义。
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