【摘 要】
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随着重金属资源开采量和使用量的增加,铅镉等重金属被大量排放到水体和土壤环境中,对生态环境和人类健康造成了严重威胁。生物炭（BC）和羟基磷灰石（HAP）材料分别具有稳定多孔结构和对重金属吸附能力强的特点,是环境重金属处理中常见的两种环境友好型材料。HAP材料吸附性能好,成本较高,而BC材料价格便宜,吸附性能差,本文采用HAP改性BC,制备出对铅、镉重金属具有较强修复效果的改性生物炭材料,还大大降低了
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随着重金属资源开采量和使用量的增加,铅镉等重金属被大量排放到水体和土壤环境中,对生态环境和人类健康造成了严重威胁。生物炭（BC）和羟基磷灰石（HAP）材料分别具有稳定多孔结构和对重金属吸附能力强的特点,是环境重金属处理中常见的两种环境友好型材料。HAP材料吸附性能好,成本较高,而BC材料价格便宜,吸附性能差,本文采用HAP改性BC,制备出对铅、镉重金属具有较强修复效果的改性生物炭材料,还大大降低了修复材料的成本。本文以南京稻秆为原料制备生物炭,利用改良的超声-溶胶凝胶法将羟基磷灰石材料（HAP）负载到生物炭上,制备出改性生物炭材料,表征结果显示改性生物炭材料芳香性较强、结构稳定、亲水性和极性较弱;稻秆生物炭（BC）负载纳米结构的羟基磷灰石（HAP）后,炭磷比为1的改性生物炭材料（PC1）的比表面积达149.5 m2/g,为BC的三倍,同时BC为HAP搭载了更立体、更利于吸附的空间;在保留BC原有C=O、C=C等官能团的基础上,引入了HAP材料的羟基、磷酸根等基团并增加了材料的矿物成分。通过XPS、SEM、XRD、FTIR表征手段对改性生物炭材料处理Pb2+、Cd2+前后对比分析,并利用Materials Studio软件进行模拟,获得改性生物炭材料对铅镉离子作用机理图,结果表明:改性生物炭材料对Pb2+、Cd2+的作用机理主要为HAP组分的溶解沉淀作用、HAP/BC组分的共沉淀作用、离子交换、阳离子π作用、和表面络合等作用,是多种途径共同作用的结果。基于改性生物炭材料,对水体中铅镉离子的24小时吸附性能展开了实验室测试,研究表明:改性生物炭材料对Pb2+、Cd2+吸附反应最适宜p H区间为5～6,对Pb2+、Cd2+的吸附在120 min内完成61.89%～100%,Pb2+、Cd2+吸附量与HAP组分质量占比呈显著线性正相关,PC1对Pb2+、Cd2+的最大吸附量分别可达774.87、158.8mg/g,分别为生物炭最大吸附量的6.44、8.19倍基于TCLP浸出毒性分析,改性生物炭材料对铅镉污染土壤24小时吸附性能研究表明,2小时内吸附速率较大,水体中准二级动力学模型可用于改性生物炭材料对土壤中Pb、Cd离子吸附特性研究,吸附过程同时存在膜扩散、内扩散和化学吸附作用,化学吸附决定了材料的吸附能力;当材料在土壤中添加比为1%时,PC1材料吸附土壤Pb、Cd重金属24h后,TCLP浓度降低量分别为BC材料处理后的7.44和15.78倍,炭磷比为5:1和1:1（即PC5、PC1）材料吸附土壤铅重金属,TCLP浓度从19.5mg/L分别降到3.4mg/L和1.5mg/L,均低于RCRA、GB5085.3-2007规定限值5.0mg/L,而BC材料吸附后仍高于限值;PC1材料在8%的材料投加量下吸附土壤Pb、Cd重金属24h后,TCLP浓度降低量为分别为1%投加量处理后的1.10和4.22倍,PC1材料投加比例增至8%时Cd污染土TCLP浓度从4.3 mg/L降为0.3mg/L,低于限值1.0mg/L。本文还开展了改性生物炭材料对铅镉污染土壤90天稳定化性能研究,结果表明:改性材料用于污染土壤,稳定化速度先快后慢、逐渐趋于平衡,PC1稳定化Pb、Cd土壤1天TCLP降低幅度分别为90天的97.95%和97.35%;吸附材料的加入对土壤p H有少量提升,同时土壤中易溶性重金属含量EC降低;PC1处理Pb、Cd污染土90天后,TCLP降低幅度分别为BC材料处理后的6.9倍和24.9倍;形态分析表明,改性生物炭材料有利于将土壤中Pb、Cd从弱酸可提取态,转变为活性较低的残渣态,对可还原态和可氧化态的转化影响微弱,其中,PC1处理下残渣态铅、镉增量为12.54%、12.84%,分别为BC处理下残渣态铅、镉增量的5.1和33.8倍,表明改性的生物炭促进了土壤中Pb、Cd向稳定状态的转变,通过改变其赋存形态,有效地降低了铅镉的环境风险。本文研究对改性生物炭材料制备、对铅镉重金属的吸附机理探讨以及铅镉污染场地修复的工程应用等具有一定的参考价值和指导意义。
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