在钙钛矿太阳能电池中,吸收层薄膜在提高整体器件性能方面起着至关重要的作用。然而,吸收层薄膜中很容易出现缺陷。为减少钙钛矿薄膜中的浅能级缺陷,一种有效的做法是采用混合阳离子,可以得到具有更高结晶度的光滑无缺陷薄膜。例如,基于混合阳离子结构的钙钛矿太阳能电池具有更好的结构稳定性,从而可以获得较高的开路电压(Voc)和功率转换效率（PCE）。此外,钙钛矿层的表面相貌与局域电流有关,具有较高结晶度的光滑致密薄膜可提高短路电流(Jsc)。减少缺陷的另一种方法是钝化处理钙钛矿吸收层。这些方法提高了钙钛矿吸收层质量,从而得到高性能的钙钛矿太阳能电池。在本论文中,我们分别利用基于混合阳离子和表面钝化处理的方法来减少钙钛矿吸收层表面缺陷及其引起的非辐射复合,从而提升了n-i-p钙钛矿太阳能电池的性能;同时,探究了器件性能提高的机理。具体研究内容如下:1、采用混合阳离子钙钛矿吸收层,实现了具有更高稳定性的高效钙钛矿太阳能电池。例如,在n-i-p基钙钛矿太阳能电池中,利用甲基碘化铅（MAPbI3）中精确掺杂的少量CH（NH2）2（FA）阳离子,成功实现了22.01%的PCE。为了制备高效的钙钛矿太阳能电池,钙钛矿薄膜必须具有致密、光滑且结晶度高的特点。因此,我们在最常用的MAPbI3钙钛矿中加入了少量的FA阳离子来制备FAxMA1-xPbI3。加入小比例的FA阳离子不仅降低了黄色相FAI的风险,而且还有利于获得更高的结构和热稳定性。此外,少量FAI与MAI阳离子的结合将吸收边扩展到更大的波长;因此,与标准MAPbI3相比,FAxMA1-xPbI3的带隙更小。这种组合提升了器件的短路电流,优于仅基于CH3NH3+的钙钛矿太阳能电池器件。这些结果表明,少量的FA阳离子足以使基于MAI的钙钛矿薄膜拥有更高的结晶度,并且它利用了FAI阳离子的黑相,有助于带隙变小。我们还发现,在PbI6八面体的间隙内,将少量FA引入MAI可使MAPbI3结构在室温下稳定为“准立方”相。由此,钙钛矿太阳能的稳定性得到显著增强。此外,由于FA0.1MA0.9PbI3薄膜具有致密、光滑的表面、大尺寸的晶粒和更好的结晶度,所以电池拥有更好的电荷提取和传输特性,同时将降低了由复合过程引起的损失。因此,器件的Jsc和Voc得到明显改善。Jsc增加的部分原因还在于FA0.1MA0.9PbI3薄膜钙钛矿太阳能电池的带隙减小、吸收增强。因此,基于FA0.1MA0.9PbI3的最优太阳能电池的效率高达22.02%。因此,这项工作提供了一种制备高质量钙钛矿薄膜的简单方法,并使电池实现了更高的稳定性。2、在钙钛矿吸收层的顶部直接采用有机卤化物苯乙基氯化铵（PEACl）作表面钝化处理。有效的PEACl处理减少了钙钛矿表面存在的卤化物缺失,并减少了表面缺陷和非辐射复合。通常,钙钛矿层的表面是最容易形成缺陷的地方,这些缺陷导致非辐射复合和相对能量损失。此外,晶界和晶粒之间的电势和离子迁移率的差异会降低薄膜电学性能,最终导致整个钙钛矿太阳能电池性能降低。因此,表面缺陷的钝化是任何太阳能电池中最关键的任务。PEACl处理混合钙钛矿MA1-xFAxPbI3,抑制了钙钛矿多晶薄膜的表面缺陷。小半径（1.67（?））卤离子已被证明是实现高性能钙钛矿太阳能电池的一种实用方法,因为它们具有更高的扩散率,可以填充薄膜表面或整个钙钛矿薄膜中存在的陷阱状态。此外,我们采用作为一种间隔物有效减少了钙钛矿薄膜的非辐射复合。经过PEACl表面钝化处理后,表面卤化物空位的有效填充使得陷阱态显著减少。因此,经过PEACl处理的器件获得最高PCE为21.49%、Voc为1.15 V,这是肖克利-奎瑟极限Voc的92%（1.25V）。优异的器件性能可以通过非辐射复合和相关能量损失的有效减少来解释。此外,PEACl处理后的器件填充因子（FF）显著增加。此外,与标准钙钛矿设备相比,经过PEACl处理后的器件稳定性有了明显改善。本文中有图43幅,表8个,参考文献241篇。