二硒化铂及其范德瓦尔斯异质结的光生载流子动力学研究

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二维材料因其独特的可控性质,目前在光电子学、光子学和凝聚态物理等领域受到广泛关注。在二维材料家族中,二硒化铂(PtSe2)是一种贵金属硫族化合物,在研究准粒子相互作用和中红外器件方面具有广阔的应用前景。近年来的研究表明PtSe2具有一些有趣的性质,比如较高的载流子迁移率、本征模式、压电电阻效应以及自旋层锁定。尽管有许多报道研究了材料合成、电子性质和原型器件,但仍然缺乏对PtSe2及其范德瓦尔斯异质结在超快时间尺度上载流子动力学的理解。通过超快激光脉冲的载流子注入,理解二维材料中载流子的超快动力学对于从基础物理学的角度探索多体现象和光与物质相互作用是至关重要的。本论文利用瞬态吸收显微光谱研究了PtSe2的光生载流子的时空动力学以及WS2/PtSe2异质结的层间超快电荷转移。采用交互关联泛函(GGA-PBE)和Heyd-Scuseria-Ernzerhof(HSE)两种方法计算了单层、双层以及体材料PtSe2的能带结构。采用布洛赫修正的四面体方法计算了单层和双层PtSe2的态密度。并通过研究其线性响应函数得到了PtSe2的吸收、反射和透射光谱。利用时空分辨的瞬态吸收显微光谱研究了化学气相沉积法(CVD)合成的单层PtSe2的激子动力学,实验上首次确立了单层PtSe2的直接跃迁约为1.85 e V,并空间分辨了激子在单层平面内的扩散。激子的扩散系数为48 cm~2/s,这一数值比以往研究的大多数单层半导体高出数倍甚至一个数量级。作为对照,双层PtSe2的激子扩散系数为6-7 cm~2/s。同时也测量了激子动力学的复合寿命以及扩散距离。值得一提的是,异常大的激子扩散系数使得单层PtSe2成为发展实用性室温激子器件的良好候选材料。首次研究了双层PtSe2和单层WS2之间的超快层间电荷转移和层间激子动力学,并作为实例确立了PtSe2是开发二维异质结材料库中有价值的一员。与之前大多数研究相同晶格结构(2H/2H)的二维异质结不同的是,该组合为少有的具有高效电荷转移特性的(1T/2H)异质结。结合层选择性吸收的Pump-Probe光谱和光致发光猝灭测量实验,确认了它们形成II型的能带排列。异质结的电荷转移促进了层间激子的形成,其具有较长的寿命400 ps、扩散系数0.9 cm~2 s-1以及扩散距离200 nm。本实验所揭示的信息有助于发展对涉及PtSe2异质结的各种光电子器件性能的基础理解。
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