【摘 要】
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固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell,SOFC)作为一种高效的全固态化学能-电能转换装置,在民用、军事等的分布式发电应用方面有广阔的应用前景,近年来得到广泛的关注。作为SOFC的重要组成部分,固态电解质材料在实际高温工况下发生的微观结构和机械性能变化会深刻的影响电池的性能和寿命。对其进行更加深入的研究能够为提高SOFC结构可靠性、延长其使用寿命提供重要的理论依据。氧化钇稳
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固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell,SOFC)作为一种高效的全固态化学能-电能转换装置,在民用、军事等的分布式发电应用方面有广阔的应用前景,近年来得到广泛的关注。作为SOFC的重要组成部分,固态电解质材料在实际高温工况下发生的微观结构和机械性能变化会深刻的影响电池的性能和寿命。对其进行更加深入的研究能够为提高SOFC结构可靠性、延长其使用寿命提供重要的理论依据。氧化钇稳定氧化锆(Yttria Stabilized Zirconia,YSZ)作为最成熟的SOFC电解质材料,在高温长时间工况下会发生立方相-四方相(cubic-tetragonal,c-t)相变,大幅影响其电化学以及机械性能。因此研究YSZ高温下的c-t相变对于改善SOFC的结构可靠性具有重要意义。在理论建模方面,本文基于相场法理论,模拟了不同简单8YSZ晶体结构(单晶和双晶)在高温工况下的非扩散相变过程。同时,结合基于微观精确三维重构技术所得的SOFC阳极结构,对真实镍-YSZ(Ni-YSZ)金属陶瓷复合阳极在自由状态以及外载荷作用下发生的c-t相变过程进行了模拟。基于模拟结果,对不同情况下真实微结构的等效离子电导率和机械失效概率进行了讨论。在实验方面,本文利用拉曼光谱对在实际电堆中工作不同时间后的YSZ进行了表征,测量了材料立方相与四方相含量随工作时间的演化,通过实验测量结果验证了理论模型的可靠性。模拟和实验结果证实了YSZ在高温工况长时间工作过程中,相变的程度会随着工作时间的增加而增加。计算模拟结果显示单晶YSZ会在结构内部形核处长出自我调节的变体结构,并不断生长以松弛应力降低系统自由能,双晶内晶向旋转角的大小会影响变体的生长状态以及连续性,YSZ真实结构则因其晶粒晶向的随机性而与简单晶体结构变体生长结果有所差异。相比于自由状态下变体的同步生长,外载荷作用下的变体生长类型会发生变化,变体的生长速度明显加快。多孔YSZ的离子电导率模拟结果显示YSZ的等效离子电导率会随着t相体积分数的增加而大幅度上升,在最终系统达到能量稳定后降低到初始电导率的一半以下。威布尔分析表明,真实微结构的机械失效概率会随着相变的发生快速上升,最大机械失效概率会随着外力的增加而增加,而适当的外力能一定程度上减小结构的最大机械失效概率。
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