【摘 要】
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分子筛催化甲苯的邻对位甲基化反应的择行性,是精细有机化学领域研究的热点之一,利用分子筛孔道的大小和形状来调解邻对位甲苯的选择性比例。国内外小组报道了直链模板剂的合成
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分子筛催化甲苯的邻对位甲基化反应的择行性,是精细有机化学领域研究的热点之一,利用分子筛孔道的大小和形状来调解邻对位甲苯的选择性比例。国内外小组报道了直链模板剂的合成及在分子筛制备中的应用,取得了良好的效果。考虑到分子筛孔道的大小、形状和分子筛模板剂有着直接的关系,从对二甲苯的结构特点出发,本论主要进行了如下三个方面的工作:
(1)模板剂的合成
首次设计并合成含芳环结构的多核季铵盐模板剂,C6H5CH2N+(C2H5)3Br-(SDAⅠ);C6H5CH2N+(C2H5)6N+CH2C6H5Br2-(SDAⅡ);C6H5CH2N+(C2H5)2CH2C6H4CH2(C2H5)2N+CH2C6H5 Br2-(SDAⅢ)(Structure Direction Agent)。其新的分子筛模板剂结构经核磁、红外表征,对其结构进行了确证。
(2)分子筛的制备
利用所合成出的三种模板剂,分别制备出了三种形貌不同的分子筛。其分子筛经XRD(X射线粉末衍射仪)、SEM电镜扫描等进行了结构表征,结果表明所合成的分子筛具有MFI型分子筛的特征衍射峰同时也具有SEM电镜扫描所显示的分子筛形貌。所制备的分子筛属于Na-ZSM-5型分子筛。
(3)分子筛催化活性性能评价
我们对新制备的三种Na-ZSM-5分子筛经离子交换成HZSM-5,通过NH3-TPD分析方法,进行了酸值测定,又经氯磺酸、硝酸铬改性HZSM-5并进行了催化活性性能研究。结果表明:通过连续流动固定床反应器,三种分子筛在催化甲苯、甲醇烷基化反应中都不同程度的表现出一定的催化效果,其中由三核芳环类模板剂制备的分子筛催化甲苯、甲醇烷基化反应,其转化率达到76%,选择性达到36%;催化醛酮缩合,转化率为51%。经氯磺酸改性后,催化醛酮缩合的转化率为73%;催化甲苯氧化制苯甲醛,转化率为24%,经硝酸铬改性后催化甲苯氧化制苯甲醛的转化率为29%。
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