【摘 要】
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透明质酸（HA）是一种天然多糖大分子,具有多种官能团,如羟基（-OH）、羧基（-COOH）和氨基（-NH2）等,具有很高的应用价值。HA不仅可以与金属前驱体结合并还原金属离子,并且能够提供成核位点调控金属纳米材料的生长。本论文采用HA同时作为还原剂和稳定剂,通过原位还原法制备了Pd纳米颗粒（NPs）以及Pd基多孔电极材料,分别应用于对硝基苯酚（4-NP）的氢转移反应与电催化加氢反应,并考察了其催化
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透明质酸（HA）是一种天然多糖大分子,具有多种官能团,如羟基（-OH）、羧基（-COOH）和氨基（-NH2）等,具有很高的应用价值。HA不仅可以与金属前驱体结合并还原金属离子,并且能够提供成核位点调控金属纳米材料的生长。本论文采用HA同时作为还原剂和稳定剂,通过原位还原法制备了Pd纳米颗粒（NPs）以及Pd基多孔电极材料,分别应用于对硝基苯酚（4-NP）的氢转移反应与电催化加氢反应,并考察了其催化效果及影响催化活性的因素。第三章采用HA作为还原剂与稳定剂,一锅法合成了具有不同粒径分布的Pd NPs,其尺寸、表面价态分布与[HA]/[Na2Pd Cl4]的摩尔比例密切相关。Pd（Ⅱ）前驱体能够被HA还原为Pd~0原子,并进一步生长成球状颗粒。研究将HA调控合成的Pd NPs用于4-NP的氢转移反应,当催化剂合成温度为80 oC、合成时间为10 h、Na2Pd Cl4浓度为300μM、[HA]/[Na2Pd Cl4]的摩尔比为5:1时,HA-Pd NPs具有最高催化活性,其粒径为3.3 nm、Pd~0含量为63.7%。在50 oC下,以甲酸（FA）-甲酸钠（SF）作为氢源时,反应速率最快,速率常数值最大,可达1.143min-1,TOF值为131.07 h-1,4-NP产率为89.3%。进而,利用静电层层组装法（LBL）合成磁性纳米粒子负载的HA-Pd NPs,在FA-SF作为氢源时,该复合催化剂同样具有较高的催化活性,反应速率常数为1.096 min-1,经过6次循环使用,其催化活性没有明显下降。第四章利用HA的还原与稳定作用,在泡沫镍（NF）表面采用水热法合成了HA-Pd/NF多孔电极材料,并研究了合成条件对复合电极的形貌特征、表面特性、价态分布的影响规律。当[HA]/[Na2Pd Cl4]的摩尔比为1:1时,Pd在NF表面分布均匀,Pd的负载量为0.258 mg/cm~2,金属态Pd~0的含量占95.3%,并且该电极具有超亲水表面;而无HA作用时,NF表面的Pd分布不均匀,Pd的负载量仅为0.163 mg/cm~2,金属态Pd~0占80.87%,电极表面具有疏水性质。在含有5 m M4-NP的1 M KOH中进行电加氢性能测试,HA-Pd/NF（1:1）在过电位为109m V时,远远低于纯NF（248 m V）,即可提供10 m A cm-2的电流密度,阻抗为1.46Ω;相同条件下,Pd/NF的过电位为151 m V,阻抗为1.556Ω。在恒压1.6 V下,HA-Pd/NF（1:1）在6 h内可实现4-NP的完全转化,反应速率常数为0.4399h-1,法拉第效率为81.13%;相同电解条件下,Pd/NF在12 h内实现4-NP的完全转化,反应速率常数为0.325 h-1;法拉第效率为77.41%。
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