【摘 要】
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为了降低水电解制氢过程中的能耗,开发具有高活性的非贵金属水电解催化剂以降低反应过程中的过电位是现今水电解制氢的主要研究方向之一。本文研究了一种利用氯离子腐蚀制备复合催化电极的方法,该电极对析氢反应和析氧反应都具有良好的催化活性,同时在反应过程中具有持久耐用性,在碱性水电解制氢方面很有应用潜力。本文基于复合材料的界面理论,根据连续基体相、分散增强相和界面相三相结合的结构设计,提出了先氯离子腐蚀后水热
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为了降低水电解制氢过程中的能耗,开发具有高活性的非贵金属水电解催化剂以降低反应过程中的过电位是现今水电解制氢的主要研究方向之一。本文研究了一种利用氯离子腐蚀制备复合催化电极的方法,该电极对析氢反应和析氧反应都具有良好的催化活性,同时在反应过程中具有持久耐用性,在碱性水电解制氢方面很有应用潜力。本文基于复合材料的界面理论,根据连续基体相、分散增强相和界面相三相结合的结构设计,提出了先氯离子腐蚀后水热的两步法制备出同时兼具优异析氢和析氧活性的Ni Fe-LDHs@Ni Mo-OH/NF双功能全水解催化电极,即先利用氯离子腐蚀反应对泡沫镍外表面进行腐蚀,同时在泡沫镍基底上原位生长出整齐的Ni Mo-OH层,随后利用水热合成法在Ni Mo-OH层上负载了Ni Fe-LDHs纳米片结构。在电化学测试中,Ni Fe-LDHs@Ni Mo-OH/NF复合电极的性能远好于单一催化层的Ni Fe-LDHs/NF电极与Ni Mo-OH/NF电极,10 m A cm-2的电流密度下析氢过电位仅有98 m V,塔菲尔斜率67 m V dec-1,同时在较长时间的反应中其活性没有明显降低,表现出优秀的析氢活性。在析氧反应测试中,Ni Fe-LDHs@Ni Mo-OH/NF复合电极在10 m A cm-2的电流密度下析氧过电位为243 m V,优于已经商业化应用的高活性析氧催化剂Ir O2/NF,并且在较长时间析氧反应中,其过电位没有明显的上升,具有很高的稳定性。此外,使用Ni Fe-LDHs@Ni Mo-OH/NF复合电极同时作为阴阳极,在10 m A cm-2的电流密度下槽压仅为1.57 V。本文的工作提供了一种利用不同元素与结构的协同效应开发多金属氢氧化物全水解催化剂的思路,通过XPS、SEM等一系列表征,证明了制备的Ni Fe-LDHs@Ni Mo-OH/NF具有特殊的三维的立体结构,Ni Mo-OH层与Ni Fe-LDHs层之间有着极多的接触点位并在结合处发生了电子相互作用,d轨道电子发生了偏移,增强了催化层的电子导电率。Ni Fe-LDHs@Ni Mo-OH/NF电极在全水解反应中的优异表现,证实了LDHs结构的氢氧化物与无定形结构的氢氧化物间的协同作用,为金属氢氧化物在水电解领域的应用提供了一种新的思路。
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