超细钯/共价有机框架的合成与催化碘代芳烃羧酸化研究

来源 :天津大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lxp3754
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
超细的金属纳米粒子在催化过程中由于自身的表面能总是趋于团聚,这就会导致金属纳米粒子在催化中逐渐地失去其催化活性以及循环能力。为了解决这一问题,许多课题组开发出各种各样的基底材料用来支撑金属纳米粒子,从而抑制纳米粒子的聚合和失活。作为一种具有多种应用的多孔材料,共价有机框架(COFs)材料由于其自身较高的比表面积和良好的化学稳定性,被当做是一种理想的支撑材料。在以往的研究报道中,制备基底材料搭载金属纳米粒子这种复合材料时,需要在制备过程在加入还原剂或是表面活性剂。自发性非电沉积方法由于在负载过程无需任何的还原剂或是表面活性剂、制备过程十分清洁简单等优势,被众多科研工作者认为十分适合制备这种复合催化剂。钯纳米粒子负载于各种各样基底材料来制备高催化活性的非均相催化剂已经吸引了广泛的关注。但是钯纳米粒子尺寸大小的不可控、钯与基底材料之间相对较弱的相互作用等问题限制了这种复合材料的应用以及循环利用。在本论文中,我们选择了聚均三丁二炔苯基(PPBs)作为支撑材料。一方面,该材料在温和的条件下就能轻易合成,合成方法简便快捷;另一方面,由于富含SP~2-和SP-杂化碳原子,并且有较低的氧化还原电势,因此十分适合作为自发性非电沉积搭载金属钯纳米粒子的支撑材料。在负载钯纳米粒子的过程中,我们发现其自发地进行了非电沉积。因此,我们利用这种自发性非电沉积的方法在炔基共价有机框架材料上负载了高度分散的、纳米粒子直径小于3 nm的超细钯纳米粒子。在该复合材料中,由于在负载过程中,PPBs材料既可以作为支撑材料固定钯纳米粒子又能够起到还原剂的作用,因此在整个制备过程中没有添加额外的添加剂,保持了钯纳米粒子表面的清洁,在催化碘代芳烃一氧化碳插入羧酸化的反应中表现出优越的催化活性。此外,我们合成制备出的Pd/PPBs复合催化剂,由于支撑材料PPBs结构中丰富的碳碳三键可以与金属钯形成一定的配位作用,具有非常好的化学稳定性。正是由于钯纳米粒子在PPBs材料上被强力地固定,我们设计合成的复合催化剂具有十分优越的循环效率。
其他文献
【目的】研究杂交鹅掌楸LhFB1基因启动子(pLhFB1)的活性,为研究该基因功能及相关机制提供参考。【方法】利用染色体步移法(Genome Walking)克隆LhFB1基因上游5′侧翼调控区序
<正>急性呼吸窘迫综合征(acute respiratory distress syndrome,ARDS)/急性肺损伤(acutelung injury,ALI)是以进行性呼吸困难和顽固性低氧血症为特征的急性呼吸衰竭。20世纪9
会议
近年来,成像光谱技术发展迅速,兼具成像和光谱检测功能的成像光谱仪在光谱图像数据采集中有着不可替代的作用,日益成为遥感、生物医学、农业、食品检测和物证提取等领域中的
认证是保障网络安全的基础。传统的认证多采用基于CA认证中心的集中式认证方法。这种认证方法存在单点失效的技术瓶颈:一旦由于硬件故障、恶意攻击等因素导致CA的某个节点无
目的:探讨被动吸烟人群尼古丁受体3基因(CHRNA3)启动子区遗传变异与肺癌发病的关系。方法:用病例-对照的研究方法,收集250例被动吸烟原发性肺癌患者和250例性别相同、年龄相
茶道发源于中国,开花结果于日本,是日本文化的代表。中国茶文化的东传,日本入唐、入宋的留学僧贡献巨大,他们在中国学佛的同时,将唐、宋代茶种、茶具以及茶仪等一同传入日本,
目的世界卫生组织(WHO)指出,精神类疾病将成为21世纪人类将要面临的主要疾患。中风后抑郁为临床常见的继发性精神性疾病,主要发生在中风恢复期,主要临床表现为睡眠障碍、情绪低落、兴趣减退、思维迟缓、食欲不振、悲观绝望。目前西医药物治疗中风后抑郁主要为5-HT重摄取抑制剂(SSRI),临床疗效明确,副作用较大,主要表现为恶心、呕吐、消化不良、嗜睡、性功能障碍等神经消化系统症状。中医药作为中国文化的宝库
<正>随着中国经济社会的发展,中国航空市场将以一种更加开放的状态融入到全球航空体系中,中国航空公司之间的竞争也将由价格、人才和技术竞争逐渐向体现航空公司综合实力的品
电力变压器绝缘老化或被损坏后,会发生局部放电,局部放电又会放反过来加速绝缘性能的恶化,从而导致绝缘故障。电力变压器绝缘被破环后,很容易导致电力事故。因此,对电力变压
和声课是一门非常复杂的技术理论课程,刻板而传统的授课模式容易使学生陷入误区,失去兴趣。本文从和声学的教学目的出发,对和声课的教学思路、教学方法、以及考试方法提出了