【摘 要】
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重金属Pb2+、Zn2+对多种人体器官和系统都能造成较大危害,因此含有Pb2+、Zn2+的废弃物在填埋或资源化利用前需要妥善处理。利用水泥基材料对重金属固废进行固化/稳定化处置具有操作简单、费用低廉等优点,其应用已较为广泛。碱激发矿渣胶凝材料具有优异的力学性能和耐久性,且对于其他体系难以固结的重金属也能达到较为理想的固结效果,更适用于非单一重金属固化/稳定化的实际应用需求。本文以硝酸盐的形式向碱矿
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重金属Pb2+、Zn2+对多种人体器官和系统都能造成较大危害,因此含有Pb2+、Zn2+的废弃物在填埋或资源化利用前需要妥善处理。利用水泥基材料对重金属固废进行固化/稳定化处置具有操作简单、费用低廉等优点,其应用已较为广泛。碱激发矿渣胶凝材料具有优异的力学性能和耐久性,且对于其他体系难以固结的重金属也能达到较为理想的固结效果,更适用于非单一重金属固化/稳定化的实际应用需求。本文以硝酸盐的形式向碱矿渣体系中引入重金属Pb2+和Zn2+,讨论了碱当量、碱组分种类、水玻璃模数及重金属含量等参数对碱矿渣水泥石固结重金属离子效率的影响;通过XRD、TG-DSC、FTIR、SEM-EDS、BSE、TEM、ICP、XPS等现代分析测试技术,对比了重金属Pb2+、Zn2+加入前后碱矿渣的水化产物变化,分析了碱矿渣胶凝材料固结重金属Pb2+、Zn2+的机理;研究了模拟填埋场有机渗滤液、酸雨侵蚀、硫酸盐侵蚀三种侵蚀环境下碱矿渣固化体的长期安全稳定性。揭示的基本规律如下:对于1%～3%掺量的Pb2+和0.5%～2%掺量的Zn2+,激发剂选用NaOH或水玻璃均可使碱矿渣固化体TCLP浸出浓度低于限值,但固化体强度随重金属离子掺量的变化与激发剂种类有关。低掺量的Pb2+对固化体的28d强度有略微提升作用,而Zn2+掺量达到1%时会影响NaOH激发的固化体的早期强度,达到2%时则使水玻璃激发的固化体无法产生强度。对于3%Pb2+掺量的固化体,3%的碱当量即可实现高效固化,而对于水玻璃激发的1%Zn2+掺量的固化体,碱当量不足5%时严重影响3d强度,用NaOH激发Zn2+固化体时,碱当量不宜低于4%才能保证各龄期的浸出浓度满足限值。碱矿渣的主要水化产物有C-（A）-S-H凝胶、水滑石相、水铝钙石等。对重金属Pb2+、Zn2+起主要作用的是C-（A）-S-H凝胶。掺入重金属Pb2+、Zn2+后,C-（A）-S-H的结构和形貌会发生改变,说明C-（A）-S-H凝胶对Pb2+、Zn2+起到了固结作用。Pb2+在C-（A）-S-H凝胶上的分布十分均匀,而Zn2+则会以沉淀颗粒状聚集在C-（A）-S-H凝胶的部分区域。重金属在碱矿渣的碱性水化环境中会生成硅酸盐沉淀、氢氧化物沉淀,还可能生成Pb3（OH）2（CO3）2沉淀等,但是在本文研究中并未发现其他研究者报道的Ca Zn2（OH）6·2H2O。在模拟填埋场有机渗滤液环境中,Pb2+固化体的抗酸蚀能力优于Zn2+固化体。相比于模拟酸雨环境,硫酸盐侵蚀对于固化体的安全性威胁更大。水玻璃激发的Pb2+固化体抵御侵蚀能力优于NaOH激发的固化体;而NaOH激发的碱矿渣-Zn2+固化体抵御硫酸盐侵蚀的能力优于水玻璃激发的固化体。虽然在半动态浸出试验中各组的有效扩散系数De属于10-13～10-7数量级范畴,但考虑到本研究中重金属的超高掺量,实际应用中固化体的长期稳定性和安全性可以得到保证。
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