【摘 要】
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能源是人类社会发展的重要物质资源,由于化石燃料存在不可再生性和环境污染等问题,所以开发新型的可再生绿色能源成为了全世界共同的目标。航空燃料是被广泛使用的一种重要的燃料,其使用量也在随着军用及民航的发展而逐年上升。生物质资源具有可再生、来源广泛及价格便宜等优点,近年来吸引大量国内外学者对其研究。木质纤维素是生物质资源的主要组成部分,以木质纤维素为原料制备航空燃料可以有效缓解使用化石燃料所造成的缺点。
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能源是人类社会发展的重要物质资源,由于化石燃料存在不可再生性和环境污染等问题,所以开发新型的可再生绿色能源成为了全世界共同的目标。航空燃料是被广泛使用的一种重要的燃料,其使用量也在随着军用及民航的发展而逐年上升。生物质资源具有可再生、来源广泛及价格便宜等优点,近年来吸引大量国内外学者对其研究。木质纤维素是生物质资源的主要组成部分,以木质纤维素为原料制备航空燃料可以有效缓解使用化石燃料所造成的缺点。本文主要研究了以木质纤维素平台化合物香草醛和环己酮、苯甲醛和环戊酮为原料,依次通过羟醛缩合反应和加氢脱氧反应合成了环烷烃的路线,包括以下两个方面:1.香草醛和环己酮为原料制备高密度燃料。香草醛和环己酮用固体酸催化剂进行羟醛缩合反应,用水热法制备了一系列二氧化钛基纳米材料,通过优化反应条件以筛选催化剂并提高燃料前驱体的产率,其中硫酸化的二氧化钛纳米纤维（SNTF）表现出最好的活性,在5次循环稳定性测试中没有明显的活性降低。结果显示,用0.05 g STNF催化剂,在150℃,香草醛与环己酮摩尔比1:3条件下反应10 h,以81.44%产率获得前驱体2-（4-羟基-3-甲氧基亚苄基）环己-1-酮;对固体酸催化剂进行NH3-TPD、固体核磁和吡啶红外测定它们的酸性质,结果显示STNF表现出最高的酸强度和最高的B酸/L酸比,表明催化剂的酸强度是影响该反应催化活性的最主要因素。在高压反应釜中对所得的含氧航空燃料前驱体进行加氢脱氧反应,通过催化剂的筛选,香草醛和环己酮缩合产物以0.1 g Pd/C和1.3 g H-Y沸石分子筛作为共同催化剂,在200℃,6 MPa氢气中反应4 h环烷烃混合物产率达到91.13%,密度达到0.95 g/m L。研究表明甲氧基的存在使加氢脱氧变得困难,单独使用Pd/C作催化剂时,前驱体很难脱去其中的甲氧基,在加入了H-Y后,随着反应体系中酸性的增强,甲氧基变得容易脱去。2.苯甲醛和2-环戊基环戊酮为原料制备高密度燃料。以环戊酮为原料依次经Na OH和Pd/C催化的羟醛缩合和加氢反应制取2-环戊基环戊酮,之后苯甲醛和2-环戊基环戊酮用固体碱催化剂进行羟醛缩合反应,用浸渍法制备了以Al2O3为载体的固体碱,其中K2CO3/Al2O3表现出最好的活性,在160℃0.2 g K2CO3/Al2O3催化下反应10 h获得产率为85.75%的燃料前驱体3-亚苄基-环戊基环戊酮,前驱体用0.1 g Ru/C催化剂,在180℃,4 MPa氢气中反应4 h得到产率为98.3%的3-环戊基十二氢环戊二茚,其密度为0.98 g/m L。
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