【摘 要】
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近年来,随着造纸、印染、农药及医药等的迅速发展,生产中间体氯酚（CPs）类物质造成的水污染问题日趋严重,因此,其治理和修复是目前亟需解决的环境难题。在众多的水处理技术中,利用纳米零价铁的强还原性和Fenton技术的强氧化性处理CPs污染水体成为环境科学领域的研究热点。本文以磁性纳米Fe3O4负载的纳米零价铁（n ZVI）为催化剂,构建类Fenton体系对三种典型CPs（即,对氯苯酚（4-CP）、2
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近年来,随着造纸、印染、农药及医药等的迅速发展,生产中间体氯酚（CPs）类物质造成的水污染问题日趋严重,因此,其治理和修复是目前亟需解决的环境难题。在众多的水处理技术中,利用纳米零价铁的强还原性和Fenton技术的强氧化性处理CPs污染水体成为环境科学领域的研究热点。本文以磁性纳米Fe3O4负载的纳米零价铁（n ZVI）为催化剂,构建类Fenton体系对三种典型CPs（即,对氯苯酚（4-CP）、2,4-二氯苯酚（2,4-DCP）和2,4,6-三氯苯酚（2,4,6-TCP））的降解效果进行了研究,考察了影响CPs降解的关键因子,探究了CPs在Fe3O4-n ZV类Fenton体系中的降解机理和途径,为Fe3O4-n ZVI类Fenton体系处理CPs废水提供参考和依据。主要结论如下:1.扫描电子显微镜（SEM）和X射线能谱分析（EDS）表征结果表明Fe3O4-n ZVI粒径为纳米级（50～200nm）,颗粒呈球型以链状连接,元素组成中Fe和O的占比分别为64.27%和16.53%,为复合材料的主要构成元素。光电子能谱分析（XPS）和X射线衍射分析（XRD）的谱图中出现了明显的Fe3O4能谱特征峰,证实了Fe3O4的存在,n ZVI处于无定形状态。振动样品磁强度分析（VSM）证明Fe3O4-n ZVI具有较好的磁分离性能,可进行磁回收利用。2.批平衡实验结果表明,（1）不同纳米材料和体系对CPs的去除能力存在明显差异,单独的H2O2体系对CPs的表观降解率最低,各体系对CPs的表观降解率顺序是H2O2＜Fe3O4＜n ZVI＜Fe3O4-n ZVI＜Fe3O4-H2O2＜n ZVI-H2O2＜Fe3O4-n ZVI-H2O2;（2）在一定实验控制条件范围内,增大H2O2浓度可有效提高CPs的表观降解率,当浓度超过该范围（0～15mmol/L）,CPs的表观降解率随H2O2浓度的增大而减小;（3）CPs的表观降解率随Fe3O4-n ZVI投加量的增大而增大,但当其投加量超过0.6g/L时,CPs的表观降解率反而会降低;（4）溶液初始p H对CPs的表观降解率影响非常明显,降低体系p H可有效提高CPs的表观降解率,但当p H＜3时,CPs的表观降解率反而出现下降趋势;（5）CPs的表观降解率也受其初始浓度影响,即增加CPs的初始浓度,其表观降解率出现下降;（6）反应温度似乎对CPs的表观降解率影响并不明显。3.淬灭实验、动力学拟合和质谱结果表明Fe3O4-n ZVI类Fenton体系对CPs的降解中·OH氧化占主导地位,降解过程符合拟一级动力学方程,降解机理包括氯的取代和亲电加成反应。即,Fe3O4-n ZVI类Fenton体系中多氯酚转化单氯酚,单氯酚再进一步转化为酚类化合物,酚类化合物再经氧化为醌,最后开环转变为小分子酸,直至成CO2和H2O。
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