【摘 要】
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人们在发展海洋经济、开发海洋资源和维护领海主权的过程中不可避免地遭受海洋生物污损的困扰。海洋生物污损是指海洋微生物和动植物在各类船舶和海洋装备设施表面附着、生长而形成的生物垢。当前主要的防治措施是使用防污剂释放型涂料,但防污剂不仅对靶标/非靶标生物具有毒杀作用,而且大量的使用会在海洋环境中积累,对海洋生态不利。本论文围绕生态友好防污这一主题,以“源于自然,用于自然”为指导思想,设计并制备了生物基可
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人们在发展海洋经济、开发海洋资源和维护领海主权的过程中不可避免地遭受海洋生物污损的困扰。海洋生物污损是指海洋微生物和动植物在各类船舶和海洋装备设施表面附着、生长而形成的生物垢。当前主要的防治措施是使用防污剂释放型涂料,但防污剂不仅对靶标/非靶标生物具有毒杀作用,而且大量的使用会在海洋环境中积累,对海洋生态不利。本论文围绕生态友好防污这一主题,以“源于自然,用于自然”为指导思想,设计并制备了生物基可降解聚氨酯/天然防污剂复合涂层、主链降解-侧链水解(双解)生物基聚氨酯/天然防污剂复合涂层和可自生两性离子的双解生物基聚氨酯涂层,研究了涂层表面润湿性、力学强度、表面自更新、防污剂控释以及抗污性能与其结构和化学组成之间的关系,主要内容如下:(1)以聚乳酸(PLA)为软段合成了生物基可降解聚氨酯,与天然产物防污剂丁烯酸内酯(butenolide)复配,构筑了生物基天然防污涂料体系。该聚氨酯与丁烯酸内酯具有良好的相容性,可以作为其载体控制其释放。通过数字全息显微镜(DHM)和抗菌实验研究了丁烯酸内酯的防污机理,发现与杀生型防污剂4,5-二氯-2-n-辛基-4-异噻唑啉-3-酮(DCOIT)不同,丁烯酸内酯是通过驱离涂层表面的细菌,减少其不可逆粘附以实现高效的防污。(2)通过巯基-烯点击化学反应合成了单端双羟基的丙烯酸三异丙基硅烷酯(TSA),将其作为侧基引入以PLA为软段的生物基聚氨酯中,合成了主链降解-侧链水解(双解)聚氨酯,再与丁烯酸内酯复配,制备了环境友好的复合防污涂层。该涂层具有良好的附着力,在浸泡人工海水(ASW)过程中不断发生主链降解和侧基水解,形成不断变化的动态表面。水解降解和防污剂释放率测试表明可通过改变可降解软段的种类与可水解侧基的含量实现涂层表面自更新速率的调控,从而使丁烯酸内酯以持续稳定且可控的方式释放。海洋挂板实验证明表面自更新和持续释放防污剂二者的协同作用赋予了该复合涂层优异的静态防污能力。(3)通过自由基调聚反应制备了羧酸甜菜碱酯的调聚物(PCB),将其作为侧链引入以PLA为软段的生物基聚氨酯中,合成了可水解自生两性离子的双解聚氨酯材料。该聚合物涂层具有良好的柔韧性和与渔网相匹配的附着力。接触角和表面红外跟踪测试表明:由于侧链羧酸甜菜碱酯水解生成两性离子,涂层在浸泡ASW过程中表面由疏水转变为亲水。该材料在蛋白质吸附、细菌和硅藻粘附测试中展示出优异的阻抗性能,且其阻抗能力随PCB含量的增加而提高。该体系无需使用防污剂即可实现防污功能,具有生态友好性。
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