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柴油机以低油耗、高效率、动力强的优点,近年来得到了广泛的应用,但其尾气对城市环境的污染日益严重。NH3-SCR是目前处理柴油机尾气NOx最成熟的技术。商用V2O5/WO3-TiO2催化剂具有高效的NOx去除率和优异的抗硫性能,但高温热稳定性和低温活性还有待提高。本文研究了V2O5的分散状态以及SiO2的引入等对V2O5/WO3-TiO2上NH3-SCR的反应活性和稳定性等的影响,得到以下结果: (1)通过调整草酸钒溶液中草酸的含量,分别得到了VO2(C2O4)-(V5+)、VO2(C2O4)25-(V3+)和VO(C2O4)22(V4+)的前驱体溶液,以商用90wt%TiO2-10wt%WO3为载体,制备了系列V2O5/WO3-TiO2催化剂。结果表明以VO2(C2O4)25-为前驱体,V2O5负载量为3wt%时,催化剂具有最佳活性,操作温度窗口为200~470℃,并且550℃老化100h后,仍能保持优异的催化活性。表征发现,该催化剂具有较强的氧化还原能力和较多的酸性位点,进而提高了NH3-SCR的反应性能。 (2)研究了SiO2的引入对3wt%V2O5/WO3-TiO2催化剂热稳定性的影响。结果表明,当SiO2引入后,虽然低温区SCR反应性能有所下降,但高温区SCR反应性能显著提高,在SiO2的掺杂量为10%时,催化剂表现出最宽的操作温度窗口,同时该催化剂的热稳定性也显著增强。经过650℃焙烧50h后,3 wt%V2O5/10%SiO2-WO3-TiO2的操作温度窗口仍保持在220~480℃,而3wt%V2O5/WO3-TiO2经同等条件预处理后,在整个温度范围内NOx转化率均低于80%。表征结果证明SiO2的引入显著提高了催化剂的比表面积,并抑制了TiO2颗粒的增大。同时,SiO2的引入还促进了钒和钨物种的分散,增加了催化剂表面V4+和酸性位的数量,抑制了NH3的高温氧化。 (3)初步研究了不同过渡金属改性以及碱性制备条件等对3wt%V2O5/WO3-TiO2反应性能的影响。结果表明,Cu、Mn、Ce和Mo的引入并未明显提高催化剂的低温活性。以NH3·H2O调节钒前驱体溶液的pH值制备了系列3wt%V2O5/WO3-TiO2。结果表明,随着溶液pH值的增大,催化剂的活性逐渐提高。当pH=12.5时,所得催化剂操作温度窗口为180~505℃,比参考催化剂的温度窗口(185~470℃)向高温扩宽了约30℃。