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氨氮硝化过程造成的耗氧效应是影响水系统中溶解氧水平的重要因素之一。随着我国COD污染的逐步控制,氨氮污染日益凸显,氨氮硝化耗氧可能成为河流及湖泊低氧现象产生的重要驱动因素。明确硝化耗氧过程及其对水体溶氧消耗的贡献程度,对于我国氨氮污染控制对策的制定和控制标准的设置均具有重要意义。沉积物是硝化过程发生的主要区域,沉积物中硝化过程主要受到溶解氧的限制,溶解氧的剖面分布对硝化耗氧速率具有决定作用。测定和分析沉积物溶解氧剖面,明确沉积物溶解氧分布与硝化速率的对应关系,形成基于溶解氧剖面的硝化耗氧计算通用模式,是沉积物硝化耗氧研究的关键。 本论文首先构建沉积物溶氧分析方法体系,建立溶解氧剖面分析基础。然后以滏阳河水系为研究对象,对滏阳河水系沉积物样品进行溶解氧剖面测定和分析,并通过潜在硝化速率和表面硝化速率测定,明确滏阳河水系沉积物硝化速率空间分布特征。随后在模拟实验和理论推导的基础上,分析氨氮与溶解氧的相互作用关系,并形成沉积物硝化耗氧计算模型。基于沉积物硝化耗氧计算模型,给出滏阳河水系氨氮硝化耗氧的基本特征。主要研究结论如下: (1)构建了沉积物溶氧分析方法体系,实现沉积物溶解氧剖面测定和分析。基于溶氧微电极和测控装置构建了一套沉积物溶解氧分析系统,制作的金-汞齐溶氧微电极成功地测定了制备沉积物中溶氧的垂向分布,最小分辨距离0.03mm。以零级和一级反应动力学为基础,构建了溶氧剖面方程,并推导了溶氧反应速率,溶氧穿透深度和水-沉积物界面溶氧通量的计算方法。剖面模型能够成功拟合观测数据,拟合过程中零级反应动力学模型复相关系数较高。根据推导模型,溶氧穿透深度取决于厌氧临界条件ch的取值,水-沉积物界面的溶氧通量取决于沉积物孔隙度和界面溶氧浓度梯度。 (2)明确了滏阳河水系沉积物耗氧速率(SOD)和硝化速率分布特征,其中SOD处于较高水平,硝化过程受溶解氧限制无法充分进行。对滏阳河24个样点的制备沉积物进行了溶氧剖面测定和分析。拟合得到溶氧穿透深度在6.20-0.01mm之间,通过水-沉积物界面的溶氧梯度,计算得到滏阳河SOD在0.02-0.20mg/cm2/d之间,与其它地区相比处于较高水平。SOD的高值样点与主要城市耦合,对应高密度的非农业人口和工业产值分布。分别测定了滏阳河水系沉积物潜在硝化速率(PNR)和表面硝化速率(ANR)。PNR在0.00-0.22μmol·h-1之间,ANR在0.002-0.045μmol·h-1之间,二者空间分布特征类似,高值样点出现在汪洋沟及洨河下游区域和滏阳河邯郸段下游。PNR明显高于其它地区,但ANR由于溶解氧的限制与其它地区无显著差异。 (3)理清了沉积物硝化速率对溶解氧的响应关系,构建了沉积物氨氮耗氧计算模型。在硅胶稀释实验中,推导出沉积物溶解氧分布可以通过穿透深度表征。通过硝化速率实测结果和计算结果比对,证明了沉积物溶解氧穿透深度对硝化速率具有决定作用。构建了潜在硝化速率模型和表面硝化速率模型,并基于表面硝化速率模型给出了沉积物硝化耗氧计算公式。潜在硝化速率重点考虑生物量、温度和氨氮浓度三项因素的影响,表面硝化速率模型在潜在硝化速率模型的基础上增加了溶解氧穿透深度的影响。 (4)模型计算结果表明,滏阳河水系硝化耗氧对沉积物耗氧总量有显著贡献,且夏季是硝化耗氧的主要时段。通过表面硝化速率换算,计算得到的硝化耗氧量占沉积物耗氧总量的比例为25%,高于其它地区水体氨氮耗氧比例。氨氮硝化耗氧具有明显的季节性,夏季平均硝化速率为40nmol/m2/h,是冬季的4倍,春秋季的2倍。硝化耗氧具有明显的平台效应,只有在氨氮浓度降低至4mg/L以下时,硝化耗氧速率才会出现显著下降。