催化燃烧VOCs蜂窝陶瓷催化剂涂层和活性物种研究

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催化燃烧是消除涂装工业挥发性有机废气(VOCs)最主要的方法之一,催化剂是催化燃烧反应的核心技术。本论文针对目前蜂窝陶瓷贵金属催化剂存在热稳定性差、价格昂贵的问题,系统地研究了贵金属Pd催化剂负载在蜂窝陶瓷载体上涂层Ce-Y-O对Pd催化剂热稳定性和催化性能的影响,同时也研究了贵金属的替代催化剂(复合氧化物Cu-Mn-Ag和钙钛矿LaMnO3)的催化燃烧特性。着重讨论了不同Ce/Y涂层所具有的物理化学性质;讨论了Cu-Mn-Ag、LaMnO3钙钛矿催化剂组成、制备方法对催化剂的物理化学性质以及催化性能的影响。论文采用湿浸渍法在蜂窝陶瓷表面涂覆一层CeO2和Y2O3混合氧化物(CY)涂层,然后负载活性物种Pd,以甲苯完全氧化为模型反应,用XRD、SEM等技术对催化剂进行了表征。结果发现,与传统的涂层相比,Ce-Y具有更高的抗振性和热稳定性。Ce-Y涂层能够很好地吸附Pd。当涂层在高温下焙烧后,会形成Ce-Y固熔体,从而稳定了表面PdO的分散性。活性考察表明,催化剂完全燃烧温度在210℃,并且可以稳定30h。论文采用共沉淀法制备了四种具有典型钙钛矿结构特征的LaCoO3、La0.8Sr0.2CoO3、LaMnO3和La0.8Sr0.2MnO3催化剂,研究结果表明,LaMO3(M=Co,Mn)纳米晶粒中的La被Sr部分取代,导致了表面结构的变化,表面氧空位浓度显著增加,表面M-O键的离子性明显减弱,因而显著提高了活性,这是La0.8Sr0.2MO3(M=Co,Mn)催化活性比LaMO3催化活性好的主要原因。论文采用浸渍法制备了蜂窝陶瓷Cu-Mn-Ag催化剂,研究发现,过多的Mn被Ag取代对催化剂的活性是不利的。当Ag负载量为2%,即Cu(2)-Mn(6)-Ag(2)催化剂,对甲苯催化燃烧活性最好,在反应温度为220℃时,甲苯已完全燃烧,比Cu(2)-Mn(8)催化剂的完全燃烧的最低反应温度降低30℃。催化剂中引入Ag后,经800℃焙烧后,300℃反应温度时,甲苯转化率已达90%以上,表明Ag的引入不仅提高了催化剂的活性,还有利于提高催化剂的热稳定。
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