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界面是纳米复合材料中重要的组成单元,随着添加相尺寸的降低,纳米复合材料的界面体积分数增加、界面的情况愈发复杂,对于决定最终复合材料的性能起到重要的作用。然而目前对纳米复合材料的界面尤其是对界面-材料功能影响机制的理解十分有限,对于界面的应用和设计不足,难以实现功能纳米复合材料性能的进一步优化,充分挖掘并发挥其应用潜力。本文从纳米复合材料的界面-介电功能耦合研究的角度出发,选取碳纳米管/硅橡胶这一具有代表性的材料体系,通过界面的改性、多级界面的设计介电频谱及弛豫过程的分析系统地研究了碳纳米复合材料的界面对高频介电响应的影响机制,加深了对界面-介电功能耦合关系的理解,并为其在介电功能纳米复合材料中的设计及应用打开了新思路。碳纳米复合材料的结构特征(分散、界面相互作用)的变化在高频介电频谱中表现为介电常数、弛豫过程的差异。利用共价改性、非共价改性方法修饰碳纳米复合材料的界面,碳纳米管的π-π电子网络受到局部的影响或破坏、导电性降低从而对介电常数的数值产生影响,碳纳米管在聚合物基体中的分散程度的提高使特征介电弛豫峰发生蓝移,弛豫时间变短,功能相-基体界面相互作用增强使介电弛豫峰的强度增加,这些因素共同影响碳纳米复合材料的高频介电响应。基与介电频谱对材料的结构特征及分子间相互作用的敏感性,本文独具匠心地发展了一种利用微波介电频谱与循环加载相结合表征界面动态演变特征的手段。在不同的界面化学修饰条件下,界面的动态演变特征不同。表面活性剂作用下界面的重构过程使AS-MWCNTs/SE的高频介频谱中呈现出弛豫峰的消失和重现,而共价修饰的CA-MWCNTs/SE的界面在循环加载条件下逐渐破坏的过程表现为介电弛豫峰的逐渐消失。该表征手段的发展加深了对于纳米功能相-聚合物基体界面相互作用的理解。在此基础上,本文在碳纳米复合材料中设计引入了更大尺度的“垂直界面”,着重探索了垂直界面区在碳纳米复合材料中对弛豫过程及高频介电响应的调控作用。研究发现垂直界面在碳纳米复合材料中引入了新的介电弛豫过程,该过程受界面组成相极化能力及功能相含量的耦合影响,从该角度出发够方便高效地调控碳纳米复合材料的高频介电性能,对于面向实际应用的微波功能材料的设计提供了一种具有较高工程意义的材料设计方法。