碳元素能形成无穷无尽、不同形式的同素异形体,这使得它在一众化学元素中显得尤为独特。自古以来,碳元素就以各种形式被广泛应用,在现代科学的加持下,人类更是有了能够随心所欲操纵晶格结构的能力,这更加拓宽了碳元素的应用场景。以金刚石为代表的超硬碳材料便是其中极具代表性的一类,所谓超硬材料,指的是维氏硬度大于40 GPa的材料,正如它们的名字所述,这些材料的共同特点就是硬度极高。这一特性使得该类材料在航空航天、军工、冶金等高压极端环境中展现出比其他材料更强的应用优势。随着整个集成电路产业的快速发展,寻找新的、具有更加优异性能的新型半导体材料已是大势所趋,超硬特性毫无疑问是人们所追求的优异性能之一。因此,本文在新型碳基超硬半导体材料的合成与应用方面做了一些基础性研究,主要完成的工作如下:（1）通过手动构造的方法,以sp~3杂化的方式,搭建起了一个具有32个碳原子的笼状结构,将该笼状结构在立体空间内堆叠排列从而设计出了一个具有Immm空间群的晶体型碳同素异形体,将其命名为o I20-carbon。经过了一系列第一性原理相关的仿真和计算,该晶体结构的热力学、力学和动力学稳定性得到了验证。该晶体结构在100 GPa的高压或1000 K的高温下都能够保持稳定。在力学特性方面,该各向异性的晶体结构具有46.62 GPa的维氏硬度,值得注意的是,在拥有超硬特性的前提下,它还具有与大多数超硬晶体相比更低的密度,仅为2.88 g/cm~3。在研究该晶体结构的电子特性时,采用HSE06方法的仿真计算结果显示它的能带宽度为4.55 e V,这意味着该晶体结构是具有超宽带隙的半导体材料。此外,也对该结构的电子有效质量进行了计算。以上种种优异的仿真和计算结果说明该结构能够经受得住高温、高压等极端环境,且相比于之前的同类半导体超硬碳材料更加轻便。（2）同时具有高硬度与低密度的半导体材料是十分罕见的,因此在完成第一项工作的基础上,再次通过手动构造的方法,设计出了一个更为复杂的具有Cmmm空间群的全sp~3杂化的晶体碳同素异形体,将其命名为o S44-carbon。该晶体结构由两种完全不同的笼状结构和一个六棱柱结构以特定的堆叠方式组成。同样对该晶体结构进行了第一性原理的相关计算与仿真,优化之后的晶体结构具有良好的热力学、力学和动力学稳定性,能够在60 GPa的高压以及1000 K的高温下保持稳定。计算得到的结果显示它的维氏硬度达到了55.93 GPa,而密度仅为2.77 g/cm~3,这些特性相较于第一种设计出的晶体结构相比有较大的提升。同时,采用HSE06方法的仿真计算结果显示它的能带宽度为4.81 e V,这远远超过了超宽禁带半导体的带隙要求。此外,对该晶体结构的电子有效质量在不同方向上进行了数值上的计算。最后,还在加压情况下观察查到了导带底位置的变化,这在之前的类似研究中也是十分少见的。这些新设计的半导体超硬碳材料能够在极端环境下保持稳定,且具有比同类更低的密度,两种晶体中的笼状结构中的空腔则可能能够在吸附氢等小分子上做出贡献。这些出色的特性使得这些晶体结构未来在航空航天、便携电子器件、高压、宽禁带半导体器件等方向有巨大的潜在应用价值。