【摘 要】
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随着中国经济的较快发展和工业化、城镇化进程的加快,能源需求不断增长,化石燃料的消耗殆尽必然带来世界的能源危机问题,本世纪以来太阳能与其他新型能源已成为了重要的替代
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随着中国经济的较快发展和工业化、城镇化进程的加快,能源需求不断增长,化石燃料的消耗殆尽必然带来世界的能源危机问题,本世纪以来太阳能与其他新型能源已成为了重要的替代能源。其中,太阳能作为一种新兴的可再生清洁能源呈现急速增长的趋势,太阳能电池的研究也受到了越来越多的关注。钙钛矿半导体材料近十年来在太阳能电池中的应用飞速发展,其能量转换效率从2009年的3.8%增长为2020年的25.2%,其增长速率已超过硅基太阳能电池,成为光伏领域炙手可热的明星材料。最近,钙钛矿量子点材料成为“量子点家族”中的新成员,表现出发光波长窄、制备工艺简单等特点,满足量子点背光源应用的需求,有望成为新一代显示材料,同时在电致发光、激光、光学检测等领域中具有应用潜力。量子点的发光性质与其尺寸、形貌、组分和表面等因素密切相关,因此,发光性质的调控是开展物性研究和开发器件应用的基础。然而,钙钛矿材料对极性溶剂、温度等十分敏感,因此钙钛矿的稳定性研究仍然是一个巨大的挑战。钙钛矿的调控对其材料来说,尺寸形貌和发光等也直接影响钙钛矿的化学和物理性质,同时研究钙钛矿纳米复合材料,探索新的性质也越来越重要,对钙钛矿所带来的新性质,在提升器件的性能、发展新应用等方面将具有特别的优势。本文针对以上钙钛矿研究的背景,聚焦于Cs Pb X3和FAPb X3量子点的研究,调控钙钛矿的形貌,尺寸和发光范围等,我们合成了纳米级的纯无机钙钛矿及其纳米异质结和有机无机杂化钙钛矿量子点。通过相应的测试仪器,观察了其形貌特征,确定了相应的组分,研究了钙钛矿纳米异质结的能量转移情况,探索其在光伏、光电、传感等领域的应用。具体的合成方法与测试结果如下:(1)先将前驱体在高温下形成透明溶液,然后采用热注入法合成了立方结构的钙钛矿量子点。在反应的过程中,通过调节反应时间、反应温度和浓度的变化,探索了立方结构钙钛矿量子点的合成条件。结果表明Cs Pb X3量子点的最佳反应温度、反应时间和Cs:Pb的比例分别是150℃、5 s和1:8,而FAPb X3量子点的最佳反应温度、反应时间和FA:Pb的比例分别是170℃、5 s和4.7:1。TEM和XRD证明合成了具有立方相的Cs Pb X3和FAPb X3量子点,且尺寸均一。(2)手性钙钛矿量子点作为一种特殊的钙钛矿材料一直是研究的热点。我们在室温下通过球磨的方法合成钙钛矿,加入油酸配体进一步研磨,使其具有良好的单分散性。在室温日光条件下可以观察到明亮的绿色,通过TEM证明球磨后所得到的钙钛矿量子点是立方晶型,其尺寸达到了60 nm左右,利用圆二色谱仪对合成的材料进行测试,结果表明,所合成的钙钛矿具有手性特征,另外通过高温合成钙钛矿后,室温进行配体交换的方法也得到了手性钙钛矿。将手性钙钛矿在室温下与不同醇进行反应,一段时间后,外观并没有明显变化。(3)近年来,钙钛矿纳米异质结材料由于具有不同于或更优于单独的异质结组分的物理和化学性质,不仅具有学术研究价值,在能源与信息等领域的应用也极具潜力,但是在结构的可控方面仍有待提高。针对以上结论,我们对钙钛矿纳米异质结进行了研究,通过之前的调控,我们获得了形貌尺寸均匀的钙钛矿量子点,在此基础上,通过室温下加入硫源的方法合成了Cs Pb X3-Pb S量子点异质结。实验过程中不断调节加入硫源的体积,最终得到形貌均一的纳米异质结。TEM等测试手段证明了钙钛矿的结构只有少部分被破坏,光谱图证明了所合成的异质结的光致发光波长在可见区和近红外区,分别归于Cs Pb X3和Pb S量子点。利用瞬态吸收光谱研究了能量传递的激子动力学过程,证明在反应过程中,能量由Cs Pb X3传递到Pb S量子点,导致Pb S量子点的寿命增长。
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