京津冀及周边地区近地表O3浓度的遥感估算研究

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近地表臭氧(O3)是一种重要的气态污染物,是光化学烟雾的主要标识物。高浓度的O3对人类健康和生态系统已经产生负面影响,定量评估这些影响迫切需要获得高精度的O3的时空分布格局。近年来卫星遥感在大气污染物的空间分布上取得了重要进展,但是目前还缺乏近地表O3污染的相关研究。本研究利用卫星监测的O3前体物信息(NO2和HCHO),探讨了京津冀及周边地区近地表O3浓度的遥感估算方法。利用O3地面监测数据,分析了 2014年京津冀及周边地区的近地表O3的时空分布特征及影响因素;然后基于卫星监测的前体物的柱浓度信息以及O3浓度的影响机制,构建了 O3浓度遥感估算模型;进而估算了近地表O3浓度,并探讨了研究区内的时空分布特征。主要结论如下:基于近地表O3浓度和前体物的监测数据,探讨了近地表O3浓度的时空分布特征和影响因素。结果表明,沿着城区-郊区-农村背景的土地利用梯度呈现逐渐上升的趋势。月变化上,当近地表O3浓度较高时,城区和背景区O3浓度的差异较高,二者呈现显著正相关(R=0.74,p<0.01),表明城区和背景区近地表O3浓度的差异主要受背景区的高值决定;在日变化上,也表现出类似的规律,近地表O3浓度较高时,城区和背景区之间的O3差异较高(R=0.55,p<0.01)。此外,当O3浓度在背景区达到最高值的时间比城市地区延迟一或两小时,在一定程度上表明前体物从城区到背景区的传输。对于构建的SO2+NO2+pPM10城市的城区和背景区之间O3日变化差异的关系模型中,模型精度达到(R=0.57,p<0.01),表明SO2、NO2和PM10对O3的产生或消耗有显著影响。总体上,近地表SO2浓度对O3浓度有正向影响,NO2和PM10对O3浓度有负向影响。基于地理加权回归模型(GWR),利用卫星监测的NO2和HCHO柱浓度和气象参数,构建了近地表O3浓度估算模型。首先耦合大气化学传输模型MOART-4模拟的NO2和HCHO廓线数据,将卫星监测的对流层NO2和HCHO柱浓度推导到近地表浓度;进而利用最终确定的最优模型(O3~NO2+HCHO)估算了京津冀及周边地区的近地表O3浓度。模型模拟和验证的绝对误差(AE)分别为9.52 μg m-3和11.00 μg m-3,绝对误差百分比(PAE)分别为20%和25%,相关系数分别为0.89和0.82,表明该模拟结果可以用来指示近地表O3浓度的时空变化。该模拟结果优于多元线性回归模型(MLR)估算的结果(模拟精度为AE=12.42 μg m-3、PAE=26%、R=0.81,验证精度为 AE=12.57 μgm-3、PAE=29%、R=0.79)。与普通克里格(OK)方法模拟的结果相比,OK模拟的近地表O3浓度的空间变化趋势较为平滑,而GWR模型由于耦合了O3前体物的空间变化信息能够提供更详细的局部变化。京津冀及周边地区近地表O3浓度的空间分布具有较强的异质性,年平均值为 57.71μg m-3,值域范围为 37.40 μg m3~72.67 μg m-3,标准偏差为 6.65 μg m-3。为了验证GWR模型在模拟近地表O3浓度在不同土地利用梯度上差异的能力,提取了北京市城区(万寿西宫)和背景区(定陵)两个点的估算数据进行了对比分析。结果表明,除7月份外,其它11个月估算的背景区近地表O3浓度值均高于城区,与利用地面监测的结果趋势一致。在此基础上,探讨了 O3前体物NO2和HCHO(甲醛氮比值(FNR)=HCHO/NO2)对O3生成的贡献,研究区域内大部分地区(除张家口等北部地区FNR>1)FNR值均小于1,表明该研究区域属于VOCs控制区。FNR在2007~2012年期间年均减少4.2%,在2012~2016年期间年均增长7.9%,表明VOCs对O3浓度的贡献先下降再上升,表明在VOCs含量有限的地区,为控制O3污染,VOCs的控制显得尤为重要。综上,本文在分析京津冀及周边地区近地表O3浓度的时空分布特征及其影响的因素的基础上构建了近地表O3浓度估算模型,并探讨了该区域内的O3浓度的时空分布特征。研究结果为相关部门制定O3防控政策具有重要意义。
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