【摘 要】
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生物质能源作为一种清洁高效的可再生能源,具有显著的节能减排效益,有望在未来成为化石燃料的重要替代品。在生物质的转化利用过程中,通常需要在高生物质浓度条件下进行,以保证较高的产物浓度,降低后期产物分离及纯化的成本,提高整体流程的经济可行性。然而,随着生物质浓度的增加,体系中的自由水含量会急剧下降,导致催化剂与底物之间的传质阻力增大,这不仅会降低底物与催化剂之间的可及性,还会导致产物局部积累,转化率降
【基金项目】
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国家自然科学基金项目(Nos.51836001,51876016); 国家自然科学基金创新研究群体项目(52021004);
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生物质能源作为一种清洁高效的可再生能源,具有显著的节能减排效益,有望在未来成为化石燃料的重要替代品。在生物质的转化利用过程中,通常需要在高生物质浓度条件下进行,以保证较高的产物浓度,降低后期产物分离及纯化的成本,提高整体流程的经济可行性。然而,随着生物质浓度的增加,体系中的自由水含量会急剧下降,导致催化剂与底物之间的传质阻力增大,这不仅会降低底物与催化剂之间的可及性,还会导致产物局部积累,转化率降低。混合可以使传质阻力显著降低,增加底物与催化剂之间的可及性,进一步减少催化剂的用量,同时加强物质传递,防止产物局部积累,降低产物抑制,促进反应的正向进行,提高产物的产率和转化速率。本文基于仿生学思想,根据自然界中能够高效降解生物质的昆虫及草食性动物消化道的特点,提出了一种仿生肠道往复流式柔性生物反应器,以实现高浓度生物质底物高效的混合,消除混合死区,提高转化速率。并通过可视化实验,研究了柔性往复流式柔性生物反应器强化混合机理,探究了不同反应器参数及流体物性对柔性反应器混合性能的影响规律。在此基础上,实验研究了分别具有ABTS(2,2-联氮-二(3-乙基-苯并噻唑-6-磺酸)二铵盐)氧化反应、淀粉水解反应和木质纤维素水解反应的往复流式柔性生物反应器内传递及转化特性。取得的主要研究成果如下:(1)随着往复流频率、软管长度及最大膨胀直径的增加,柔性反应器混合性能增强并趋于恒定。往复流频率从8 cpm增加到12 cpm,混合时间降低了75%;最大膨胀直径从41 mm增加到46 mm时,混合时间降低了58%;软管长度从2.2 cm增加到3 cm时,混合时间降低了53%。膨胀体积的改变是柔性反应器混合性能改变的主要因素,最大膨胀直径和软管长度对柔性反应器混合性能的影响可以由膨胀体积统一表征。对于高粘度流体工质,柔性反应器比刚性管式反应器混合性能更好。(2)ABTS氧化反应的实验结果表明,在液相反应条件下,当流体粘度不随反应进行而变化时,工质粘度越高,混合性能越差,相同时间内的ABTS转化率越低;提高往复流频率能够增强混合,有效提高ABTS转化速率,ABTS转化率提高。此外,漆酶浓度越高,ABTS转化速率越快,混合对ABTS转化速率的影响更显著,反应速率提高1倍,在相同的流体粘度下,往复流频率对转化速率的影响提高了20倍以上。(3)淀粉水解反应的实验结果表明,在液相反应条件下,反应初始阶段,随着反应的进行,工质的粘度降低;此时,增加往复流频率可以有效增强流体混合,从而提高淀粉初始水解速率。但随着反应的进行,淀粉水解导致流体粘度迅速下降,反应器内流体混合均匀性增加,反应速率加快,流体初始粘度和往复流频率对淀粉转化率的影响显著降低。此外,相比于柔性反应器,在往复流式刚性反应器中,流体粘度的增加使刚性反应器的混合性能减弱,反应器内麦芽糖浓度分布显著不均匀,明显影响了淀粉水解速率。(4)粒径分布为在20~200μm,浓度为2.5%w/v和5%w/v的木质纤维素浆液在往复流式柔性生物反应器中,在8 cpm的往复流频率下,就可以保持木质纤维素浆液混合均匀的状态。在8 cpm的往复流频率下,往复流式柔性生物反应器木质纤维素浆液的糖浓度在前30min急剧增加并在2 h左右达到稳定,反应器内葡萄糖和木糖分布均匀,葡萄糖产率达到75%,木糖产率达到27%。在8 cpm的往复流频率下,反应器的混合性能已经达到木质纤维素转化的需求,进一步提高往复流频率使得流体内的剪切力增大,影响了酶的活性,使得木质纤维素的糖产率略有降低。
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