【摘 要】
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砷（As）,是一种在自然界富集于土壤或者沉积物中,特殊情况会被溶解或者解吸到水中的有毒的类金属元素。长时间的低浓度摄入会积蓄在人体内从而对人身体健康产生严重影响。砷污染成为了全球性关注的环境污染问题,对砷在自然环境中的迁移、转化的研究和对砷污染的控制也具有重要意义。环境中的铁（Fe）对天然有机质（Natural Organic Matter）与As络合行为有重要的影响,研究Fe对腐植酸（Humic
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砷（As）,是一种在自然界富集于土壤或者沉积物中,特殊情况会被溶解或者解吸到水中的有毒的类金属元素。长时间的低浓度摄入会积蓄在人体内从而对人身体健康产生严重影响。砷污染成为了全球性关注的环境污染问题,对砷在自然环境中的迁移、转化的研究和对砷污染的控制也具有重要意义。环境中的铁（Fe）对天然有机质（Natural Organic Matter）与As络合行为有重要的影响,研究Fe对腐植酸（Humic Acid,HA）络合As的影响从而掌握As在环境中的迁移转化规律显得尤为重要。本文以HA代表天然有机质,以Fe代表金属桥离子,采用紫外光谱、红外光谱、原子荧光、总有机碳含量、粒度分布等手段对HA的理化性质进行更深入的探讨;基于平衡透析和超滤方法,研究了环境p H值、DOC浓度、初始砷浓度、分子量等条件下,Fe（Ⅱ）、Fe（Ⅲ）对As（V）和As（III）与HA中不同分子量组分的络合影响。主要研究结果如下:（1）HA中不同分子量组分的理化性质不同,DOC含量随分子量减小而降低,且未超滤HA组分其DOC含量介于UF2和UF3之间;腐植化程度随着分子量的减小而下降;不同分子量HA红外光谱特征较为相似,但是在峰强及位置上存有一定差别;腐植酸粒径尺寸范围主要在50-150 nm。（2）通过As（V）/As（III）动力学透析实验表明,无论是As（V）还是As（III）,都可以与HA直接络合,且As（V）、As（III）与HA相互作用时间分别在200、130小时左右可达到络合平衡。（3）Fe（Ⅱ）和Fe（Ⅲ）均能增强HA络合As能力,且对As（V）络合能力的增强作用大于As（III）。p H显著影响HA络合砷能力,随着体系p H值的增加,As（III）直与HA的络合百分比呈现降低趋势。Fe（Ⅱ）-HA在p H值为7时络合As（III）量最大;Fe（Ⅲ）-HA在p H值为9时络合As（III）的量最大。（4）溶解性有机碳（DOC）浓度的增加,与含Fe（Ⅱ）/Fe（Ⅲ）的HA作用的络合态As比例随之增加;初始As浓度由100μg/L增加至1000μg/L,As（V）/As（III）对HA、HA-Fe（Ⅱ）、HA-Fe（Ⅲ）络合百分比降低。（5）分子量＞100 k Da情况下,络合As的百分比最高,分子量小于10 k Da的HA络合砷百分比明显高于其他分子量HA。HA与As（V）的络合能力高于As（III）。Fe的增强作用主要源于Fe与羧基形成桥梁再与As络合形成三元络合物。络合物粒径尺寸在300-400 nm之间的胶体,且Fe（Ⅲ）-HA-As络合物粒径尺寸大于Fe（Ⅱ）-HA-As。综上,环境中不同的p H值、DOC浓度、As浓度及其不同分子量会影响Fe（Ⅱ）/Fe（Ⅲ）对腐植酸与As（V）的络合,通过机理分析主要由于腐植酸中官能团及其砷存在形态。这可以为在有机质、铁含量都比较高的泥炭地、湿地或河漫滩沉积物等体系中,阐明天然有机质与砷的作用机理,预测水体沉积物中砷污染风险提供借鉴。
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