本文采用密度泛函理论（DFT）和含时密度泛函理论（TDDFT）的方法计算了一系列过渡金属铂（Ⅱ）的配合物。工作之初,我们探究了引入混合五-六元环环金属配体和在桥原子上连接取代基（如苯环）对配合物的电子结构和磷光性能的影响,发现恰当的引入能调节磷光分子的发光颜色和改善其磷光过程（辐射和非辐射速率常数）,桥原子的电负性对这一系列的配合物的发光性质对有很大的影响。随后,我们被双（邻-碳硼烷）配体独特的结构所吸引,研究了含有不同的双（邻-碳硼烷）配体成键模式和不同碳硼烷个数的配合物的结构与性质之间的关系。基于这些研究及分析,又通过在B（12）位上引入不同取代基的方法设计了一系列配合物,来调节配合物的磷光性质,同时为基于PTMCs的OLEDs材料的设计揭示了一个潜在的新路径。但碳硼烷对分子轨道的贡献依旧小到可以忽略,也就是说,碳硼烷对分子的电子结构几乎没有影响,它依然是非功能性配体。在研究的最后发现,其dtb-bpy配体对分子的发射性质,特别是电子结构有很大影响,所以我们提出了“是否可以通过对dtb-bpy配体的调节来改善碳硼烷对分子的轨道的贡献呢?”这一猜想。故本文中我们用打断其共轭链和增加其共轭的方式改变该配体结构,从而调节其磷光性质,使其成为更高效的磷光材料。因此,本文不仅成功的阐释了磷光过渡金属铂（Ⅱ）配合物的结构-性能的关系,而且也为今后实验上设计高效的磷光OLED材料提供了一定的的依据。本文的研究工作包括以下三个方面:1.理论研究含有三齿C^N*N配体的铂（Ⅱ）配合物的电子结构和磷光性质为了深入研究含有三齿C^N*N配体的铂（Ⅱ）配合物的结构-性质之间的关系,我们用密度泛函理论和含时密度泛函理论的方法计算了一系列配合物的电子结构和光物理性质。此外,还计算了影响辐射失活过程和非辐射失活过程的因素,包括跃迁偶极矩μ（S_n）,单重态-三重态间的分裂能ΔE（S_n–T₁）以及SOC偶极矩阵元〈T₁|H_SOC|S_n〉,以及T₁和S₀态间的能差和吸收-发射斯托克斯位移。引入混合五-六元环环金属配体和在桥原子上连接取代基（如苯环）能调节磷光分子的发光颜色和提高其磷光量子产量。同时,桥原子的电负性对这一系列的配合物的发光性质对有很大的影响。2.理论揭示含有二齿双邻碳硼烷配体的铂（Ⅱ）配合物的独特性质本文第一次理论研究了含有1,1-双（邻碳硼烷）（简称为bc）配体的磷光过渡金属配合物（PTMCs）。用密度泛函理论和含时密度泛函理论的方法来研究含有不同成键模式和不同碳硼烷个数的配合物的结构与性质之间的关系。与以前普通的二齿配体相比,引入碳硼烷会大幅度改变配体和分子的电子结构光电性质（包括磷光发射光谱,辐射和非辐射失活过程）以及分子间作用。同时,配体与金属原子间不同的成键模式也会影响分子结构的扭曲程度以及分子间作用。基于前面的研究及分析,又通过在B（12）位上引入不同取代基的方法设计了一系列配合物,来调节配合物的磷光性质,同时为基于PTMCs的OLEDs材料的设计揭示了一个潜在的新路径。3.调节Pt（Et-bc）（dtb-bpy）配合物的功能性配体来改善其磷光性质通过以前的研究发现在Pt（Et-bc）（dtb-bpy）配合物中,1,1-双（邻碳硼烷）（简称为bc）配体对分子的电子结构几乎没有影响,但dtb-bpy配体对分子的发射性质,特别是电子结构有很大影响,所以本文中用打断其共轭链和增加其共轭的方式改变该配体结构,从而调节其磷光性质,使其成为更高效的磷光材料。打断共轭链和延长共轭链都是研究中很常见的调节配体从而改善分子性质的方法,到底哪种更胜一筹?又分别有什么优缺点?为了在理论上更深入地研究这些分子的光物理性质,本文采用了密度泛函理论（DFT）和含时密度泛函理论（TD-DFT）。希望我们的这些计算与分析能为以后Pt^Ⅱ配合物的设计提供一些有价值的信息。