棉秆衍生复合材料对气态苯的吸附与光催化降解的性能研究

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当前我国环境问题日益凸出,苯作为一种常见的挥发性有机化合物(VOC),易挥发,容易对人类健康和整体生态系统造成危害。新疆有我国最大的棉花种植区,每年会产生大量的棉花秸秆。本文从这一点出发,研究如何将农林废弃物棉秆转变成高经济附加值产品,并应用于处理苯。本文以农林废弃物棉秆为原材料,选用气态苯作为目标污染物。首先将棉秆炭化后,使用KOH活化,制备出改性生物炭,并用于苯的吸附。其次,对棉秆炭化过程中产生的液相产物生物油进行分离纯化来获取碳点(CDs),并与半导体Cu Bi2O4/Zn O结合,构建光催化剂,用于苯的降解。最后,将棉秆炭化后形成的生物炭与半导体Cu Bi2O4/Bi OBr复合,构建光催化剂,用于苯的降解。主要研究结果如下:(1)考察了炭化温度、碳碱比例、活化温度、活化时间对改性生物炭制备的影响,最佳制备工艺条件为:炭化温度为400℃、碳碱比为1:5、活化温度为900℃、活化时间为2 h。在此条件下,改性生物炭(CSAC)的吸附容量为1388.7 mg/g,对苯具有良好的吸附能力。结合SEM、XPS、XRD、BET、FTIR等方法对CSAC进行形貌与结构分析,CSAC的比表面积高达2648.24 m~2g-1,含有sp~2C、C=N、-C-O-C、C-N等化学键。CSAC吸附动力学符合伪一级动力学方程,相关系数R~2为0.9699;CSAC的吸附等温线符合Freundlich等温线模型,相关系数R~2为0.991。表明吸附作用力为范德华力,对苯的吸附是单层与多层吸附共同作用的。(2)选取在最佳炭化温度下制备棉秆生物炭时所产生的副产物—生物油,将其纯化出碳点(CDs)并与Cu Bi2O4/Zn O(CBO/Zn O)复合,得到CBO/Zn O/CDs复合光催化剂。利用SEM、XRD、XPS、UV-Vis、i-t和EIS等技术手段对复合催化剂材料的形貌结构、光电化学性质进行分析。以苯为目标污染物,比较了CBO、CBO/CDs、CBO/Zn O、CBO/Zn O/CDs对苯的光催化降解性能。其中CBO/Zn O/CDs降解效果最佳,可在6 h内降解85%的苯,一级动力学常数k=0.3244 h-1,经过5次循环后,CBO/Zn O/CDs对苯的降解效率仍能达到77%。ESR测试表明·OH和·O2-是参与光催化降解过程的主要活性物种。Z型异质结能较好的解释光催化增强的机理,异质结与CDs可以增强电荷分离以及光吸收。(3)选取最佳炭化温度下制备的棉秆生物炭(BC),将其掺杂到Cu Bi2O4/Bi OBr(CBO/B)中制备了一种复合光催化剂(CBO/B/BC),进行了SEM、XRD、XPS、UV-Vis、i-t和EIS等表征分析。以苯为目标污染物,比较了BC、CBO、CBO/BC、CBO/B、CBO/B/BC对苯的光催化降解性能。其中CBO/B/BC降解效果最佳,可在6 h内降解92%的苯,一级动力学常数k=0.4016 h-1,经过5次循环后,CBO/B/BC对苯的降解效率仍能达到82%。此外,基于电子结构和电子自旋共振(ESR)分析,研究了CBO/B/BC光催化剂的Z型机理,详细分析了异质结和生物炭对光降解的影响。发现异质结可以促进光生电子-空穴对的有效分离,生物炭可以提高光催化剂的光吸收性能和电子传输能力。
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