【摘 要】
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氮氧化物（NOx）是空气的主要污染源之一,主要存在于汽车尾气和工厂烟气中,对环境和人体存在较大的危害。选择性催化还原（SCR）技术是目前最有前景的NOx去除技术。目前,SCR催化脱硝反应常用的还原剂有NH3、H2、HC以及CO等。其中,CO作为还原性气体脱除NO可以生成CO2和N2,还能避免氨逃逸,管道腐蚀等问题。同时可以节约成本,因而备受世界各地研究人员的关注。蛭石（VMT）作为作为一种天然矿产
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氮氧化物（NOx）是空气的主要污染源之一,主要存在于汽车尾气和工厂烟气中,对环境和人体存在较大的危害。选择性催化还原（SCR）技术是目前最有前景的NOx去除技术。目前,SCR催化脱硝反应常用的还原剂有NH3、H2、HC以及CO等。其中,CO作为还原性气体脱除NO可以生成CO2和N2,还能避免氨逃逸,管道腐蚀等问题。同时可以节约成本,因而备受世界各地研究人员的关注。蛭石（VMT）作为作为一种天然矿产资源,经过高温膨胀后产生二维层状结构,作为催化剂载体具有广阔的应用前景。本文主要研究了蛭石负载CuCeOx催化剂热处理与成型工艺,详细内容如下:（1）负载型CuCeOx/VMT脱硝催化剂在CO-SCR中的热处理方式研究采用二维天然矿物蛭石为载体,利用共沉淀辅助等体积浸渍法制备了CuCeOx/VMT的前驱体。采用马弗炉直接煅烧、沙浴煅烧、碳浴煅烧和管式炉氮气保护煅烧四种不同的热处理方式制备了四种CuCeOx/VMT催化剂,并测试了CO-SCR的脱硝性能。通过形貌表征发现了活性组分的均匀分散状态,同时分析了Cu和Ce产生晶格交融,存在协同作用的原因。通过XRD、BET、XPS、Raman等表征发现了Ce3+和Cu+的大量存在提升了低温下的脱硝性能。探讨了CuCeOx/VMT（M）催化剂反应过程中产生N2O和低温下去除氮氧化物的反应机理并推测了反应路径。结果表明:CuCeOx/VMT（M）具有优异的比表面积（110.6 m~2/g）,含有丰富的氧空位和低温CO-SCR性能,符合E-R反应机理。在250 oC条件下,NO的转化率可达94.5%。（2）CuCeOx/VMT整体式蜂窝状催化剂的工艺研究采用蜂窝莫来石为载体,经过预处理后,利用溶液浸渍（A）、前驱体涂覆（B）和粉体涂覆（C）三种方式制备了三种蜂窝莫来石整体式催化剂。对比了三种整体式催化剂的性能,发现前驱体涂覆的催化剂（B）表现出了优异的低温性能。通过SEM,TEM以及HRTEM等观察了三种整体式催化剂均匀分散的形貌特征。通过XRD、BET、XPS、Raman等分析了三种整体式催化剂表面催化剂粉体活性组分的存在方式及结构特征。结果表明,前驱体涂覆制备的CuCeOx/VMT（M）整体式催化剂表面活性组分分散均匀,且具有优异的比表面积。同时发现,负载量为148.2 kg/m~3,在250 oC时,GHSV为2666.6 h-1,NO转化率可达92%。
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