质子耦合电子转移(PCET)普遍地存在于化学反应和生物过程中。例如，光合系统Ⅱ(PSⅡ)中，酪氨酸的氧化作为一种重要的PCET反应受到人们的重点专注。为了实现人工模拟这类反应，近年来人们设计并合成出一些含分子内氢键的模型体系并深入研究了其反应机理。　　在目前的与之相关的理论研究中，质子经常被简化为一维粒子，但这种近似在某些情况下却不足以描述PCET反应中的质子。本论文则主要考察了二维坐标下不同质子振动态在PCET反应中的作用，并与两种一维质子坐标下的结果进行了对比。　　在第二章中，通过对HOAr-py的研究我们发现，在二维模型下质子的弯曲振动态与伸缩振动态能很好地分离。由于HOAr-py相对较小的氢键角度以及势能面的非谐性，产物态中的弯曲振动态和质子转移(PT)态在PCET反应中起到重要的作用，一维模型与二维模型之间的区别是能量较低的弯曲振动态所带来的。　　在第三章中，我们研究了酚-羧基体系中的PCET反应。通过对HOAr-COO-和HOAr-CH3COO-的计算我们发现，由于酚-羧基体系中反应物态的质子受体带有负电荷，反应物态中带有质子转移特性的激发振动态在PCET反应中将会起到重要作用，并且与分子的氢键角度有关。