【摘 要】
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药物及个人护理品（Pharmaceutical and Personal Care Products,PPCPs）类污染物具有持久性、环境流动性、生物聚集性等特点,对人体具有致畸、致癌、致突变等潜在危害,因此发展有效治理PPCPs污染物的技术已势在必行。基于SO4·-的高级氧化技术因其具有氧化性强、应用pH范围广、半衰期长、选择性高等特点而受到广泛关注。活化过硫酸盐（PS）或过一硫酸盐（PMS）可
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药物及个人护理品（Pharmaceutical and Personal Care Products,PPCPs）类污染物具有持久性、环境流动性、生物聚集性等特点,对人体具有致畸、致癌、致突变等潜在危害,因此发展有效治理PPCPs污染物的技术已势在必行。基于SO4·-的高级氧化技术因其具有氧化性强、应用pH范围广、半衰期长、选择性高等特点而受到广泛关注。活化过硫酸盐（PS）或过一硫酸盐（PMS）可产生SO4·-,过渡金属Fe和Mn可以高效活化PMS,在自然界中丰度高且毒性较低,因此基于Fe、Mn的氧化物MnFe2O4催化剂及其负载型催化剂具有巨大的研究价值和开发潜力。本论文以两种典型PPCPs污染物（双酚A、三氯生）为去除目标,制备了比表面积高、分散性好的MnFe2O4催化剂,用于活化PMS降解双酚A。进一步将MnFe2O4负载与g-C3N4上,制备了不同合成配比的g-C3N4/MnFe2O4材料为催化剂,通过活化PMS产生活性物质,实现对三氯生的高效降解。从实验和理论方面分析了催化行为的差异性和降解机理,并提出目标污染物的降解路径,最终对制得催化剂的可回用性进行评估。本文主要研究内容及成果如下:（1）利用可溶惰性盐可作为无机模板和阻聚剂的作用,通过盐助sol-gel自蔓延燃烧法制备了 MnFe2O4,用于催化PMS降解双酚A。通过表征发现MnFe2O4与合成过程中不添加盐的MnFe2O4（NS）相比粒径更小、比表面积更大、活性位点更多。研究了催化剂与PMS投加配比、溶液初始pH和水中共存离子对双酚A降解的影响。结果表明催化剂与PMS的最合理投加量为0.3g/L和0.3mM,此时双酚A在60min内的去除率高达99.3%,催化剂在溶液初始pH=1]时表现出最高活性,水中Cl-和HPO42-的存在对双酚A的降解具有两重性。双酚A降解反应过程中非自由基反应起主导作用。分析双酚A降解的中间产物,发现苯环的断裂和开环是主要反应路径。MnFe2O4催化剂经三次回用后仍保持较高催化活性。（2）利用浸渍-sol-gel的方法制备负载型催化剂g-C3N4/MnFe2O4,催化PMS降解三氯生。通过多项表征证明g-C3N4和MnFe2O4按比例复合,且负载后催化剂具有更高的表面积和更多活性位点。探究不同材料合成配比对催化性能的影响,对g-C3N4/MnFe2O4/PMS系统基于投加量、溶液初始pH和共存离子等参数的催化能力进行评估。结果表明g-C3N4/MnFe2O4（1:1）催化能力最强,在催化剂与PMS最佳投加比例为0.2g/L和0.5mM的条件下,三氯生30min内去除率达93.2%。水中Cl-对三氯生的降解影响呈两重性,HCO3-和SO42-对三氯生的降解起抑制作用。通过对降解机理的分析发现g-C3N4/MnFe2O4/PMS体系三氯生的降解为自由基反应与非自由基反应的协同作用。由于g-C3N4对金属离子的络合能力及Fe、Mn元素与g-C3N4间的内建电场作用,负载型催化剂的金属离子浸出量明显降低。g-C3N4/MnFe2O4/PMS体系中三氯生的主要降解路径为脱氯反应、羟基化反应和醚键断裂反应。g-C3N4/MnFe2O4（1:1）催化剂可以连续回用七次以上。
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