基于PMF模型对大气VOCs源解析及其污染特征研究 ——以合肥市为例

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近年来,大气挥发性有机物(VOCs)污染问题日益突出,我国大气环境中VOCs排放量巨大、来源复杂,VOCs在大气中积累易发生二次化学反应,在夏季是造成臭氧(O3)超标和光化学烟雾等大气环境污染事件的重要前体物,我国在“十四五”规划中将VOCs取代SO2,成为大气治理的5个重要指标之一。本研究以合肥市为例,在2018~2020年6~8月对大气VOCs进行监测,共检出56种组分,分析VOCs组成及浓度变化水平,并基于后向轨迹模型与潜在源贡献因子(PSCF)法识别合肥市大气VOCs污染的区域传输特征;基于正定矩阵因子(PMF)模型,对VOCs排放来源进行解析;基于最大增量反应活性(MIR)法、气溶胶生成系数(FAC)法计算VOCs的臭氧生成潜势(OFP)、二次有机气溶胶(SOA)生成潜势,综合分析VOCs化学反应活性,筛选主要活性组分;基于VOCs健康风险评价方法,对合肥市大气VOCs进行健康危害评估。主要研究结果如下:(1)基于后向轨迹模型与潜在源贡献因子法的大气VOCs污染区域传输特征研究。2018~2020年研究期间合肥市总VOCs的体积分数分别为26.32×10-9、20.67×10-9和30.35×10-9,通过后向轨迹模型和PSCF法分析,合肥地区VOCs污染主要受到东北、东、西南方向的气流输送影响,VOCs的潜在贡献高值区(WPSCF>0.5)主要集中在合肥地区及周边区域,大气VOCs污染主要由本地污染源排放积累造成。(2)基于PMF模型的VOCs源解析研究。利用PMF模型对VOCs来源解析,共计检出6类VOCs排放来源。液化石油气(LPG)/天然气(NG)源和机动车排放源为大气VOCs污染主要的贡献源,其次为工业源和溶剂源,天然源和燃烧源贡献占比较低。结合VOCs特征组分示踪法判断,合肥市大气VOCs污染主要排放来源为LPG/NG以及机动车排放。(3)基于MIR法、FAC法对VOCs的OFP、SOA生成潜势的研究。2018~2020年的三个观测期,合肥市大气VOCs的总OFP分别为198.0、155.6、215.6μg/m~3,烷烃类化合物对OFP的贡献最大;SOA的总生成潜势分别为120.41、86.86、98.57μg/m~3,芳香烃类化合物对SOA生成潜势的贡献最大,贡献占比超过90%,其中甲苯为SOA生成潜势贡献最高VOCs组分。(4)基于VOCs健康风险评价的研究。非致癌风险评价中合肥市VOCs的非致癌风险值位于安全阈值内,致癌风险评价中苯和乙苯存在小概率风险,并且苯和乙苯的风险值呈现逐年增加的趋势。
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