介孔碳的制备、化学改性及其吸附催化再生性能

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作为一种新型的碳吸附材料,介孔碳(MC)具有孔径可调、孔结构易于修改、比表面积大以及无毒性等特点,在大分子有机污染物吸附分离过程中具有广泛的应用前景。因此,合理地设定介孔碳的前驱物和反应条件,能对亚甲基蓝进行高效吸附。在介孔碳表面负载烧绿石型光催化材料形成金属氧化物介孔碳复合材料,使亚甲基蓝吸附饱和后的碳材料在可见光的作用下降解再生,进而使吸附用的复合材料循环再利用,有效地解决了MC的再生问题,大大降低吸附分离过程中因MC频繁更换增加的水处理成本。本课题利用软膜板法设计合成介孔碳MC,探究测定水中亚甲基蓝在介孔碳MC上的静态吸附效果,在成功制备介孔碳材料之后对其进行胺基的改性,测定不同环境下水中重金属铅在介孔碳材料上的平衡吸附数据,测定可见光照射下碳材料的光催化再生性能。研究表明:(1)采用三嵌段共聚物F108(F127)用作模板剂,以苯酚/甲醛作为碳源,在中性的情况下制得三种介孔碳:MC-1的平均孔径为2.96 nm,最可几孔径分布为4nm;BET比表面积为1724m2·g-1;总孔孔容为0.98cm3·g-1;MC-2的平均孔径为2.68nm,最可几孔径分布为5nm,BET 比表面积为1424m2·g-1,总孔孔容为0.91cm3·g-1;MC-3的平均孔径为2.01nm,最可几孔径分布为3.7nm,BET 比表面积为1119m2·g-1,总孔孔容为0.56cm3·g-1。MC-1对亚甲基蓝的最大吸附量为421mg·g-1,溶液初始浓度、pH和温度对吸附量均有影响。Langmuir模型能较好地吻合介孔碳上亚甲基蓝的等温吸附活动,介孔碳对亚甲基蓝的吸附是一个自发的过程,且在吸附过程中化学反应起着重要的作用。Elovich方程能更好地描述亚甲基蓝在介孔碳上的吸附动力学行为,动力学吸附倾向于非理想化的单分子层化学吸附,且吸附过程中出现了多种反应机制。(2)胺基改性后的MC-EDA能有效地去除Pb(Ⅱ)离子,Pb(Ⅱ)离子去除的最佳pH值范围在4~6之间。溶液初始浓度、pH和温度对Pb(Ⅱ)离子的吸附量均有影响,Pb(Ⅱ)离子在MC-EDA上的等温吸附活动较好地吻合Langmuir模型,热力学计算结果阐明Pb(Ⅱ)离子在MC-EDA上的吸附是自发进行的过程,且化学反应在吸附过程中发挥了重要作用。吸附动力学的拟合结果表明,Elovich方程能更好地描述Pb(Ⅱ)离子在MC-EDA上的吸附动力学行为,动力学吸附倾向于非理想化的单分子层化学吸附,且吸附过程当中出现了多种反应机制。(3)Sm2InNbO7对亚甲基蓝的降解率随着光照时间的增加而增加,降解率在光照4h时达到最大值,Sm2InNbO7的用量多少对亚甲基蓝的降解率影响显著,本实验的催化剂的最佳用量为0.15g。溶液初始pH值对亚甲基蓝的降解率的大小有明显的影响作用,碱性条件下更有利于降解作用的进行。Sm2InNbO7/MC复合材料对亚甲基蓝的吸附量随着初始浓度的增大而增大,本实验中Sm2InNbO7/MC复合材料对亚甲基蓝的吸附降解的最佳浓度为45mg·L-1。Sm2InNbO7与MC的组分比例为2:8时,复合材料对亚甲基蓝的催化性能最好,对亚甲基蓝的降解率高达59.1%,且不同组分比例Sm2InNbO7/MC复合材料催化降解亚甲基蓝的结果与一级反应动力学特点相吻合。复合材料对亚甲基蓝的降解率伴着溶液初始pH值的增大而增加。
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