臭氧催化氧化与生物法组合工艺去除甲苯废气的研究

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VOCs能引起光化学烟雾和城市雾霾,已经成为一个影响大气环境质量的重要因素,VOCs治理与减排刻不容缓。生物技术和臭氧氧化技术被应用于VOCs处理过程中,具有一定的应用价值,存在各自的优缺点。钴、锰、铈三种金属氧化物作为催化剂,对可挥发性有机化合物有较高的去除效率,但尚未有关于三者的复合型金属氧化物催化剂的研究,且针对臭氧催化氧化与生物法组合工艺处理甲苯废气的研究未见报道。本文以甲苯为例,利用γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备了一系列用于臭氧催化氧化甲苯反应的Co-Mn-Ce-O/γ-Al2O3催化剂,考察了不同催化剂制备条件对催化剂性能的影响。实验表明,复合催化剂对甲苯的去除效率要高于单一金属氧化物催化剂;在Co-Mn-O/γ-Al2O3复合催化剂中加入助剂Ce元素可以提高催化剂活性;钴锰铈最佳配比为1:1.5:0.05,钴负载量为5%,煅烧时间为5h时,催化剂的催化氧化活性最强,对甲苯的去除率最高可达94.44%。以Co-Mn-Ce-O/γ-Al2O3为催化剂,考察了影响臭氧催化氧化甲苯的主要条件。结果表明,催化剂加入量为0.8g,甲苯与臭氧进料比为1000:300时,甲苯的去除率最高。在30-75oC温区范围内,甲苯的去除率与温度成正比,在75oC达到最高去除率为95.00%。利用原位红外光谱技术和气相色谱质谱联用仪技术探究了臭氧催化氧化甲苯的反应机理,结果表明,在臭氧催化氧化过程中,能产生羟基自由基(·OH)并参与催化氧化去除甲苯气体的反应过程。对臭氧催化氧化工艺排出的VOCs进一步采用生物法进行了处理,结果表明,30oC时,生物法工段对VOCs的去除率最高可达到83.96%。臭氧催化氧化与生物法组合工艺对甲苯废气的去除效率可达99.07%。
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