【摘 要】
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ZIF-8因其较大的比表面积和良好的孔道结构和稳定性在气体分离中被广泛研究。同时,因其酸响应释放特性,被认为是一种潜在的肿瘤靶向药物递送载体。目前,ZIF-8的制备条件大多利用有机溶剂或是大量使用了有机配体,这可能会存在一定的细胞毒性且成本较高。此外,由于ZIF-8的孔径较小,大多采用包埋方式进行药物装载,制备过程中可能引起药物的降解等问题。因此,本文拟建立一种绿色,低成本的改性ZIF-8的制备条
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ZIF-8因其较大的比表面积和良好的孔道结构和稳定性在气体分离中被广泛研究。同时,因其酸响应释放特性,被认为是一种潜在的肿瘤靶向药物递送载体。目前,ZIF-8的制备条件大多利用有机溶剂或是大量使用了有机配体,这可能会存在一定的细胞毒性且成本较高。此外,由于ZIF-8的孔径较小,大多采用包埋方式进行药物装载,制备过程中可能引起药物的降解等问题。因此,本文拟建立一种绿色,低成本的改性ZIF-8的制备条件,以赋予其丰富的孔道结构,实现对染料分子或大分子药物的装载,拓展其应用场景。1.建立了ZIF-8水基绿色制备方法:在室温下,采用水作为溶剂,六水合硝酸锌作为锌源,2-甲基咪唑为有机配体,Na OH作为去质子化试剂以Zn2+:咪唑:Na OH:水=1:10:30:1280的反应体系成功制备出粒径为1085nm,具有完整形貌的ZIF-8晶体。2.对所制备的ZIF-8晶体进行了改性,以赋予晶体丰富的孔道结构和新的表面性质:在绿色合成的条件下,在反应体系中加入表面活性剂SDS或CTAB,使反应体系达到Zn2+:咪唑:Na OH:水:SDS或CTAB=1:10:30:1280:0-1,获得SDS@ZIF-8（SZ）和CTAB@ZIF-8（CZ）。SEM电镜结果显示,在引入了表面活性剂后晶体的粒径由1085nm减为10-20nm并且晶体发生了堆积,同时随着反应体系中表面活性剂含量的增加粒径和堆积程度随之增加,从而形成了晶体间的介孔和大孔结构。Zeta电位的结果说明,ZIF-8的电性会随着表面活性剂的量以及电性所改变,即SZ-0.5的电性为负,CZ-0.5的电性为正。红外结果表明表面活性剂的引入不会改变晶体本身的官能团,但会引入新的官能团,而这与所使用的表面活性剂密切相关,SZ-0.5增加了硫酸基团,CZ-0.5增加了氨基。3.以四种不同带电性质和尺寸的染料作为模式化合物进行吸附性能研究,发现SZ-0.5对阳离子染料罗丹明B和亚甲基的吸附效果最好分别达到90.1%和85.28%,而CZ-0.5则对阴离子染料甲基橙和酸性黄36有着最好的移除效果分别是98.74%和80.4%。材料在混合体系中表现出良好的选择性,SZ-0.5倾向吸附阳离子染料罗丹明B（75.35%和72.38%）和亚甲基蓝（99.5%和98.97%）,CZ-0.5仍对甲基橙（94.21%和98.44%）和酸性黄36（68.53%和81.32%）保持着较高的吸附能力。同时,SZ-0.5从酸性黄36/亚甲基蓝混合物中吸附酸性黄36（90.6%）的能力显着提高,这可能是亚甲基蓝首先通过强静电相互作用与材料结合,随着吸附位点的减少,材料的电荷开始减少,此时,酸性黄36分子中的-NH-与材料中的-之间的氢键作用力大于静电斥力。上述结果表明,改性ZIF-8对染料吸附中静电作用起着决定性的因素,并辅以π-π堆积,同时也可能受到染料本身及材料所带官能团的影响（如是否能形成氢键等）。4.以溶菌酶为模式杀菌药物进行杀菌活性评价,发现0.5mg/m L SZ-0.5表现出广谱抑菌性。基于静电吸附,SZ-0.5表现出对溶菌酶良好的吸附性能,且显著促进了溶菌酶对大肠杆菌和枯草芽孢杆菌的抑制作用,表现出协同效应,具体表现为:溶菌酶在2mg/m L时对枯草芽孢杆菌的抑菌效率达到80%,而对大肠即使在5mg/m L下的抑菌能力仅有20%左右;而0.6和0.4mg/m L的溶菌酶@SZ-0.5就能对大肠杆菌和枯草芽孢杆菌有很好的抑制效果,抑菌率分别为89.87%和94.34%,这表明改性ZIF-8能作为一种良好的抑菌类药物递送载体。综上,本文成功建立了一种以表面活性剂（SDS和CTAB）改性的,水基化、绿色低成本的ZIF-8制备方法,以染料作和溶菌酶为模式化合物,评估了改性ZIF-8对染料去除和生物杀菌剂装载及抑菌性能,为更加便捷和绿色地制备ZIF-8和高效安全的载药体系提供了新策略和重要参考。
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