近地表条件下锶、铯、铀的化学形态研究

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通过热力学关系和水文地球化学原理计算了红层水中锶,铀的化学形态。绘制了三种体系的铀Eh—pH相图。初步研究了氢氧化铁胶体和腐殖酸胶体对核素形态的影响。经过研究取得的成果如下:   1.计算结果显示:铀主要以碳酸铀酰的形式存在,锶主要以Sr2+的形式存在,即锶和铀在近地表中的主要形态。根据计算结果,对核素的形态研究、填埋场址的选择和回填材料的选择有一定的促进作用。针对铀的处理,应尽可能选择低Eh的场址,使铀尽可能以不易迁移的4价铀形式存在;对回填材料的选择应该能与碳酸铀酰强烈作用,阻滞其迁移。铯与锶基本都以离子形式存在,应尽量使其沉降,并避免其被胶体等物质吸附而以其他形式迁移。   2.通过相图的绘制,可以更好的了解:(1)铀在各形态之间转化的条件;(2)核素浓度,二氧化碳分压,硫酸根离子浓度等对铀的存在形态的影响;(3)在一定pH、Eh条件下,铀是以何种形态存在。   3.氢氧化铁胶体可以吸附锶、铯、铀,从而改变锶、铯、铀的形态。探讨了pH、温度、接触时间和核素含量对实验的影响。实验结果显示:pH和温度对该实验有一定的影响,调节pH可以改变氢氧化铁胶体的电性,以致影响氢氧化铁胶体的静电吸附作用。温度的影响主要在于,升高温度能提供额外的能量,对于吸附过程这一类吸热反应有促进作用。氢氧化铁胶体对核素的吸附主要通过物理吸附,静电吸附占有的比例较小。   4.腐殖酸胶体可以吸附锶、铯、铀,从而改变锶、铯、铀的形态。探讨了pH、腐殖酸含量、温度对胶体生成的影响。腐殖酸胶体在弱碱性条件下对核素的吸附较为强烈。根据结果可以推测出腐殖酸胶体对核素的吸附是一个吸热反应,增加温度能够增加胶体的生成量。其中改变温度对腐殖酸胶体吸附锶和铯的影响较大。随着腐殖酸含量的增加,胶体的生成量也随之增加。腐殖酸含量对铀酰离子形成胶体的影响较大。  
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