乙基取代瓜环的合成及瓜环催化性能考察

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瓜环Q[n](葫芦脲)是一类由苷脲和多聚甲醛在浓酸条件下反应生成的环状化合物,作为超分子化学领域一个新的主体化合物正在被越来越多的学者所关注。通常,瓜环不溶于水及有机溶剂,仅能溶于甲酸、乙酸、盐酸等浓酸,这在很大程度上制约了瓜环的应用及进一步研究。因此,改善瓜环溶解性成为瓜环研究的一个重要课题。贵州大学应用化学研究所合成了一系列的新型改性瓜环,并就其主客体方面做了大量的研究。在此基础上,本文设计了乙基取代瓜环的合成路线,由二乙基取代苷脲和普通苷脲二聚体合成乙基取代瓜环,但尚未分离得到纯净的乙基取代瓜环;并利用酒石酸为原料合成了二酯基取代苷脲,为进一步合成新型改性瓜环提供了新的结构单体。同时考察了瓜环与金属离子锌、铂的相互作用,十甲基五元瓜环(Me10Q[5])与锌离子相互作用后的晶体结构数据表明:瓜环的端口口径受到了影响,与锌离子作用的一端端口略小,使之形如一个由锌离子作“顶”,Me10Q[5]作“体”,另一氯离子做“坠”的“分子铃铛”;普通五元瓜环与氯铂酸钾作用的晶体中,两端的水分子封闭了瓜环的端口,构成了一个空心的“分子胶囊”。瓜环是具有刚性疏水空腔结构的环状化合物,瓜环端口富含羰基,增加了表面电荷,可以与金属离子形成自组装配合物,提高负载金属的分散度。本实验尝试以瓜环作为金属铂催化剂的载体,考察其对甲苯氢化还原反应的催化能力,并与其它催化剂载体Al2O3、MgO、SiO2、活性炭进行比较。本实验的实验结果表明,以瓜环为载体的催化剂具有较强的催化能力,且催化性能强弱顺序为Q[8]>Q[7]>Q[5]>Q[6]。对于甲苯氢化还原反应,通过实验,我们得到了上述结论,而对于其它的催化反应,瓜环是否具有同样的催化效果,还有待于继续考察。
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