【摘 要】
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CO2光催化还原技术在可以减少CO2排放的同时提供高附加值燃料,被认为是一项行之有效且前途光明的新兴技术。内照式蜂窝反应器具有光照利用率高和压力损失较小,易于放大等优点,在光催化反应器研究领域得到了很多利用。本文设计开发了负载Al4C3催化剂的内照式蜂窝反应器,从数值模拟计算和实验两方面探究了其光催化特性,简要分析了其光催化反应机理,为光反应器的优化设计提供了参考。利用COMSOL软件建立了内照式
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CO2光催化还原技术在可以减少CO2排放的同时提供高附加值燃料,被认为是一项行之有效且前途光明的新兴技术。内照式蜂窝反应器具有光照利用率高和压力损失较小,易于放大等优点,在光催化反应器研究领域得到了很多利用。本文设计开发了负载Al4C3催化剂的内照式蜂窝反应器,从数值模拟计算和实验两方面探究了其光催化特性,简要分析了其光催化反应机理,为光反应器的优化设计提供了参考。利用COMSOL软件建立了内照式蜂窝反应器的物理模型和数值模拟的计算模型,并首先为验证模型的可靠性进行了预模拟计算。结果表明,CO2光催化还原的主要产物是CH4和CO,且CH4选择性超过85%,与文献中的实验数据相吻合,证明了数值模拟计算的可靠性。模拟中由于光纤的末端效应,出口处光照强度增加,反应速率上升,有利于提高反应器的光催化性能。为提高蜂窝反应器的光催化性能,利用COMSOL软件系统模拟探究了反应器的结构参数和反应工况参数的影响。结果表明,由于光纤的末端效应,光源逆向布置时,通道中反应更为均衡,具有更高的催化效率。反应器催化效率最高时方形蜂窝孔存在最佳尺寸为2.5 mm。入口气体组分和流速对反应器光催化性能有一定影响,可以适当增加混合气中H2的比例以及减小入口流速,提高反应器的光催化效率。对Al4C3负载至蜂窝陶瓷内壁后反应器的光催化性能进行了实验研究。结果表明,Al4C3光催化CO2还原的主要产物是CH4和CO,实验中CH4平均选择性超过93%,其光催化活性良好的可能原因是具有一定的光热效应;相比常规固定床粉末反应器,插有光纤的蜂窝反应器光催化性能更加优良,CH4产率提高约2.28倍;温度和入口气体组分会影响反应器的催化效果,可以适当提高反应温度和增加混合气中H2的比例,提高反应效率。
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