【摘 要】
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当今社会经济的快速发展与资源可持续化利用有着密不可分的联系。随着一次能源的消耗以及环境的日益恶化,迫使人们迫切发展新的储能器件来应对一次能源的耗尽导致的能源危机。在众多储能器件中,拥有高功率密度的超级电容器,被认为是最有潜力的储能器件之一。但是商业化的超级电容器通常使用碳材料和过渡态金属化合物等无机材料作为活性电极材料,这些材料各自存在的缺点导致其在超级电容器中的发展受到了较大的限制。与传统的无机
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当今社会经济的快速发展与资源可持续化利用有着密不可分的联系。随着一次能源的消耗以及环境的日益恶化,迫使人们迫切发展新的储能器件来应对一次能源的耗尽导致的能源危机。在众多储能器件中,拥有高功率密度的超级电容器,被认为是最有潜力的储能器件之一。但是商业化的超级电容器通常使用碳材料和过渡态金属化合物等无机材料作为活性电极材料,这些材料各自存在的缺点导致其在超级电容器中的发展受到了较大的限制。与传统的无机化合物相比,具有良好电化学活性的有机材料具有结构稳定、设计灵活、成本低、可持续性强等优点,在超级电容器领域表现出巨大的潜力。基于此,本文设计合成了一系列具有氧化还原活性的聚（亚胺-蒽醌）电极材料,通过引入活性官能团和石墨烯得到了具有良好电化学性能的聚（亚胺-蒽醌）电极材料,并通过器件设计使得材料表现出更良好的性能。具体内容如下:（1）采用一步热回流法,以二甲亚砜（DMSO）为溶剂,在相同的实验条件下,通过氨基醌式单元与醛基单元间的席夫碱反应,制备了一系列具有赝电容特性的聚（亚胺-蒽醌）超级电容器电极材料。通过调控反应单元上的羟基取代基数目,设计构筑了具有不同电化学活性位点的聚（亚胺-蒽醌）电极材料,分别为不含羟基的1,5-聚（亚胺-蒽醌）（1,5-AQP）、含两个羟基的1,5-AQPOH和富含四个羟基的1,5-AQPOH2。通过化学结构与微观形貌表征技术,分析了不同取代基对材料结构组成、微观形貌及电化学性能的影响。结果表明,活性基团的引入使1,5-AQPOH2在0.5 A g-1时的比电容达到184 F-1,优于1,5-AQP和1,5-AQPOH,这是丰富的活性官能团对赝电容贡献更大的结果。此外,通过对含氨基单体内氨基位置的调整,制备了两种聚亚胺蒽醌异构体（1,5-AQP和2,6-聚亚胺蒽醌（2,6-AQP））。结果表明,与1,5-AQP相比,2,6-AQP具有更好的热稳定性、更大的比表面积、更快的离子扩散和更高的比电容。所有这些都得益于2,6-AQP分子结构较好的规律性。本研究通过引入取代基或改变反应位置来调控聚（亚胺-蒽醌）电极的电化学行为,为开发高性能储能有机材料提供了新的思路。（2）鉴于有机电极材料的本征导电性差,分子结构中电子传导慢,团聚的微观结构制约离子传输及活性位点暴露等问题。基于（1）的研究基础,本工作采用一步热回流法,将2,6-AQP与还原氧化石墨烯复合,制备了石墨烯/聚（亚胺-蒽醌）复合电极材料。通过微观形貌和化学结构表征分析聚（亚胺-蒽醌）与石墨烯的结合方式,揭示了聚（亚胺-蒽醌）在石墨烯表面均匀生长,表明了石墨烯是聚（亚胺-蒽醌）良好支撑载体,有效改善了聚（亚胺-蒽醌）中更多活性羰基暴露。同时提高了电子传导和离子传输能力,从而加快电化学反应动力学,提高复合材料的电化学储能能力。进一步采用电化学测试,探究了石墨烯与聚（亚胺-蒽醌）的协同效应对石墨烯/聚（亚胺-蒽醌）材料的电化学性能指标的优化效果。结果表明,理论含量20%石墨烯的复合材料Gr/AQP-2在0.5和20 A g-1时的比电容分别达到212 F g-1和154 F g-1,远高于石墨烯、2,6-AQP和含10%石墨烯的Gr/AQP-1。10000次循环后,初始电容的保留率为94%,具有良好的循环稳定性。（3）基于（1）（2）的基础上。本工作通过合理选择反应结构单元,制备了富含活性位点且具有规整链结构的2,6-二羟基聚（亚胺-蒽醌）聚合物（AQPOH）。采用一步热回流法,进一步将AQPOH与还原氧化石墨烯复合,制备了石墨烯/2,6-二羟基聚（亚胺-蒽醌）复合电极材料（Gr/AQPOH）。为进一步提高储能能力,将复合电极组装成不同类型的超级电容器。结果表明,对于对称超级电容器（Gr/AQPOH//Gr/AQPOH）,在功率密度为100 W kg-1时,器件的能量密度为9.3 Wh kg-1。Gr/AQPOH与活性炭组装成非对称超级电容器（Gr/AQPOH//AC）时,在功率密度为350.2 W kg-1的情况下,器件的能量密度为20.3 Wh kg-1。而基于Gr/AQPOH的锂离子电容器,当功率密度为360 W kg-1时,该器件的能量密度高达107.3 Wh kg-1。证实了将复合电极材料组装成锂离子电容器,可以有效提高超级电容器的电化学性能,为电极材料的研究提供了新的途径。
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