金属基整体式催化剂机械稳定性研究

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金属基整体式催化剂在一些高端汽车尾气净化、高振动的工业催化反应等领域有良好的应用前景。但在使用过程中,由于催化剂活性涂层与金属基体的粘附稳定性差,活性涂层易脱落,阻碍了金属基整体式催化剂的广泛应用。本文以氧化铝涂敷在FeCrAl合金基质为金属整体式催化剂模型,探讨了活性物质的脱落机制,并在此基础上系统的研究了影响金属基整体式催化剂机械稳定性的重要的因素-基质的表面预处理。此外,还研究了活性涂层制备方法及其不同制备方法对催化剂活性涂层机械稳定性影响。脱落机理实验分析表明,活性物质脱落主要为应力诱发引起材料的疲劳损伤过程,金属基质上涂敷的活性层的脱落主要是界面脱落,即在金属基质与活性层的界面处失效,脱落率数据满足单峰Weibull分布。此外统计分析表明,和陶瓷基类似,金属基质上活性物质的脱落率数据也呈现巨大的离散性.整体式催化剂机械稳定性的不均一性是其本身固有特征,由材料的疲劳损伤随机化所致。基质表面预处理实验表明,金属基质经过表面预处理后,活性层的机械稳定性均有很大的提高。化学处理和热处理对基质的表面形貌、结构造成不同的影响,且提高涂层粘附稳定性的机理也不相同。热处理促进基质表面形成致密的α-A1203晶须,提高了基质表面粗糙度,也改变了基质-涂层的界面性质,降低界面失效程度,进而催化剂的机械稳定性提高。而化学处理主要是腐蚀金属基质表面,增加表面粗糙度,提高活性涂层的粘附稳定性。进一步研究发现,基体同时由化学处理和热处理两种处理方法后,在粗糙的基质表面形成α-A1203晶须,涂层的抗脱落性能最佳。活性涂层制备实验研究表明,活性涂层的制备方法对活性涂层的负载量和机械稳定性有很大的影响。浆液涂敷法制备的涂层表面不均匀,且存在很大的裂缝。而溶胶涂敷法制备的涂层相对均匀,但是涂敷次数不能过多,涂层厚度达到一定厚度在干燥焙烧时会产生很大收缩梯度,产生更大的裂纹。溶胶和浆液共同涂敷方法中,先预涂敷的一层溶胶层充当了粘结金属基质和浆液涂层的中间层,制备的活性涂层表面均匀,涂层和基质的粘结作用强。需要说明的是活性涂层的机械失效与活性层的负载量的关系不大,主要与基质和活性涂层之间的界面性质有关。相比于浆液涂敷法,溶胶涂敷法制得的活性涂层粘附性能好,然而却得不到高负载量的活性涂层。与上述两种制备方法不同,溶胶和浆液组合的涂敷法,既可以得到高负载量又可以得到高机械稳定性的活性涂层。因而推荐使用溶胶和浆液组合的涂敷方法制备金属基整体式催化剂的活性涂层。
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